Since their discovery in 1985,(1) f

Since their discovery in 1985,(1) fullerenes have attracted much attention for their unique properties. For example, their remarkable electron acceptor ability makes them suitable components of donor–acceptor complexes for artificial photosynthesis.(2) Numerous applications have been described for fullerene in several areas of science and technology, and particularly in the field of photovoltaic devices.(3) Applications in biomedical sciences have also been proposed, mostly related to fullerene high permeability through biological barriers,(4) its capability to entrap metals and small molecules,(5) and its antioxidant properties.(6) Endohedral metallofullerenes, in which metal ions are trapped inside the fullerene cage, have been proposed as powerful contrast agents for magnetic resonance imaging.(5)
Simulations of fullerenes and carbon nanotubes at different levels have been carried out since the early 1990s. Quantum mechanics calculations have been used to predict, among others, electronic and structural properties.(7, 8) Classical simulations have been used to study fullerene interactions with water and other solvents (reviewed in ref 9). The results of classical simulations depend critically on the potential energy functions used to represent the molecule, and on the properties used as a target in the force field parametrization. In the specific case of fullerene, a large number of atomistic simulations has been published in the literature. However, little work has been done to validate the potentials used, and few papers have been published with comparisons between results from atomistic simulations and experimental data.(9) Rivelino and co-workers compared the free energy of transfer of fullerene between different solvents for six different fullerene parametrizations, showing significant differences among the models.(10) While free energies of transfer are of fundamental importance to assessing the interaction of fullerene with different solvents, they do not contain information on the interaction of fullerene with other fullerene molecules—in other words, on the cohesive forces that are present in the solid phase or in solid-like aggregates (e.g., clusters in solution).
Large-scale behavior of fullerene has been explored using coarse-grained (CG) simulations.(11-14) Again, little work has been done to validate coarse-grained potentials. CG studies on the aggregation behavior of fullerene yielded different and sometimes contrasting results.(11, 13) Those results clearly depend on the force field employed and will reproduce the experimental behavior only if both fullerene–solvent and fullerene–fullerene interactions are carefully calibrated.
In the present study, we compare and validate both atomistic and coarse-grained models for fullerene. The manuscript is divided into two parts: first, we present an assessment of the quality of four atomistic force fields currently in use, with particular emphasis on two models; second, we optimize the MARTINI coarse-grained (CG) force field for fullerene. The performance of atomistic force fields is assessed by comparing (a) the partitioning behavior, as a stringent test for fullerene–solvent interactions, and (b) the enthalpy of sublimation, a measure of the cohesive forces in the solid. Refinement of the MARTINI CG model for fullerene is based on the simultaneous optimization of several quantities, including experimental partitioning coefficients, sublimation energies, and fullerene–fullerene potentials of mean force in water and alkanes.

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

ตั้งแต่การค้นพบของพวกเขาใน 1985,(1) fullerenes ได้ดึงดูดความสนใจมากสำหรับคุณสมบัติที่ไม่ซ้ำกัน ตัวอย่าง อิเล็กตรอนโดดเด่น acceptor สามารถทำส่วนประกอบที่เหมาะสมของผู้บริจาค – acceptor สิ่งอำนวยความสะดวกสำหรับการสังเคราะห์ด้วยแสงประดิษฐ์ (2) โปรแกรมประยุกต์มากมายได้ถูกอธิบายไว้สำหรับฟูลเลอรีน ในพื้นที่ต่าง ๆ ของวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยี และโดยเฉพาะอย่างยิ่ง ในด้านอุปกรณ์ไฟฟ้าโซลาร์เซลล์ (3) โปรแกรมประยุกต์ในศาสตร์ทางชีวการแพทย์ได้ถูกเสนอ ส่วนใหญ่เกี่ยวข้องกับฟูลเลอรีน permeability สูงผ่าน barriers,(4) ชีวภาพความสามารถในการต่อโลหะ และ molecules,(5) เล็ก และคุณสมบัติต้านอนุมูลอิสระ (6) Endohedral metallofullerenes ซึ่งประจุโลหะติดอยู่ภายในกรงฟูลเลอรีน ได้รับการเสนอเป็นตัวแทนของความแตกต่างที่มีประสิทธิภาพสำหรับภาพการสั่นพ้องของสนามแม่เหล็ก (5)จำลองของ fullerenes และคาร์บอน nanotubes ในระดับต่าง ๆ มีการดำเนินการตั้งแต่ช่วงต้นทศวรรษ 1990 มีการใช้ควอนตัมคำนวณเพื่อทำนาย หมู่คนอื่น ๆ อิเล็กทรอนิกส์ และโครงสร้าง (7, 8) มีการใช้จำลองคลาสสิกศึกษาโต้ฟูลเลอรีนกับน้ำหรือสารทำละลายอื่น ๆ (ทบทวนในอ้างอิงที่ 9) ผลการจำลองคลาสสิกขึ้นถึงฟังก์ชันพลังงานศักย์ที่ใช้โมเลกุลเป็นตัวแทน และคุณสมบัติที่ใช้เป็นเป้าหมายใน parametrization ฟิลด์บังคับ ในกรณีเฉพาะของฟูลเลอรีน จำลอง atomistic จำนวนมากได้ถูกเผยแพร่ในวรรณคดี อย่างไรก็ตาม ทำการตรวจสอบศักยภาพการใช้งานน้อย และเอกสารไม่ได้ประกาศแล้ว ด้วยเปรียบเทียบระหว่างผลลัพธ์จากการจำลอง atomistic ข้อมูลทดลอง (9) Rivelino และเพื่อนร่วมงานเปรียบเทียบพลังงานอิสระของการถ่ายโอนของฟูลเลอรีนระหว่างหรือสารทำละลายต่าง ๆ สำหรับ parametrizations ฟูลเลอรีนต่างกันหก แสดงแตกต่างกันระหว่างแบบจำลอง (10) ในขณะที่พลังงานอิสระของการถ่ายโอนมีความสำคัญพื้นฐานเพื่อประเมินการโต้ตอบของฟูลเลอรีนกับหรือสารทำละลายต่าง ๆ ไม่ประกอบด้วยข้อมูลในการโต้ตอบของฟูลเลอรีนกับโมเลกุลอื่น ๆ ฟูลเลอรีน — ในคำอื่น ๆ บนกองควบที่มีอยู่ ในเฟสของแข็ง หรือของแข็งเช่นผล (เช่น คลัสเตอร์ในโซลูชัน)ลักษณะการทำงานขนาดใหญ่ของฟูลเลอรีนได้ถูกอุดมใช้จำลอง (CG) coarse-grained อีกครั้ง (11-14) ได้รับการทำงานน้อยเพื่อตรวจสอบศักยภาพ coarse-grained ศึกษาพฤติกรรมรวมของฟูลเลอรีน CG หาผลแตกต่างกัน และแตกต่างกันบางครั้ง (11, 13) ผลลัพธ์ที่ชัดเจนขึ้นอยู่กับฟิลด์บังคับลูกจ้าง และจะพบลักษณะการทำงานทดลองเมื่อโต้ฟูลเลอรีนตัวทำละลายและฟูลเลอรีน – ฟูลเลอรีนได้รับการปรับเทียบอย่างระมัดระวังในการศึกษาปัจจุบัน เราสามารถเปรียบเทียบ และตรวจสอบโมเดล atomistic และ coarse-grained สำหรับฟูลเลอรีน ต้นฉบับถูกแบ่งออกเป็นสองส่วน: ครั้งแรก เรานำเสนอการประเมินคุณภาพของสี่ atomistic บังคับใช้ ในปัจจุบัน โดยเน้นเฉพาะรุ่นสอง สอง เราปรับมาร์ตินี่ coarse-grained (CG) ฟิลด์บังคับสำหรับฟูลเลอรีน มีประเมินประสิทธิภาพของ atomistic แรง โดยการเปรียบเทียบพฤติกรรม (ก) การแบ่งพาร์ติชัน เป็นการทดสอบที่เข้มงวดสำหรับโต้ฟูลเลอรีนตัวทำละลาย (ข)ความร้อนแฝงของการระเหิด วัดกองควบในของแข็ง ละเอียดลออของแบบมาร์ตินี่ CG สำหรับฟูลเลอรีนขึ้นอยู่กับประสิทธิภาพสูงสุดพร้อมปริมาณหลาย รวม ทั้งสัมประสิทธิ์การแบ่งพาร์ติชันทดลอง พลังงานการระเหิด ฟูลเลอรีน – ฟูลเลอรีนศักยภาพของแรงหมายถึงน้ำและ alkanes

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

ตั้งแต่การค้นพบของพวกเขาในปี 1985 (1) ฟูลเลอรีได้ดึงดูดความสนใจมากสำหรับคุณสมบัติที่เป็นเอกลักษณ์ของพวกเขา ตัวอย่างเช่นความสามารถในการรับอิเล็กตรอนที่โดดเด่นของพวกเขาทำให้พวกเขาชิ้นส่วนที่เหมาะสมของคอมเพล็กซ์บริจาคใบเสร็จในการสังเคราะห์แสงเทียม. (2) การใช้งานจำนวนมากได้รับการอธิบาย fullerene ในหลายพื้นที่ของวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีและโดยเฉพาะอย่างยิ่งในด้านของอุปกรณ์ไฟฟ้าโซลาร์เซลล์. (3 ) การประยุกต์ใช้งานในด้านวิทยาศาสตร์การแพทย์ยังได้รับการเสนอส่วนที่เกี่ยวข้องกับฟูลเลอรีซึมผ่านสูงผ่านอุปสรรคทางชีวภาพ (4) ความสามารถในการดักจับโลหะและโมเลกุลขนาดเล็ก (5) และคุณสมบัติต้านอนุมูลอิสระของตน. (6) metallofullerenes Endohedral ซึ่งไอออนของโลหะ ถูกขังอยู่ภายในกรง fullerene ได้รับการเสนอให้เป็นตัวแทนความคมชัดที่มีประสิทธิภาพสำหรับการถ่ายภาพด้วยคลื่นแม่เหล็ก (5).
จำลองของฟูลเลอรีและท่อนาโนคาร์บอนในระดับที่แตกต่างกันได้รับการดำเนินการตั้งแต่ต้นปี 1990 การคำนวณกลศาสตร์ควอนตัได้รับการใช้ในการทำนายอื่น ๆ ในกลุ่มอิเล็กทรอนิกส์คุณสมบัติและโครงสร้าง. (7, 8) การจำลองคลาสสิกที่ได้รับการใช้ในการศึกษาปฏิสัมพันธ์ fullerene ด้วยน้ำและตัวทำละลายอื่น ๆ (การตรวจสอบในการอ้างอิง 9) ผลที่ได้จากการจำลองคลาสสิกขึ้นอย่างยิ่งในการทำงานที่มีศักยภาพพลังงานที่ใช้ในการเป็นตัวแทนของโมเลกุลและคุณสมบัติที่ใช้เป็นเป้าหมายในตัวแปรที่มีผลบังคับใช้สนาม ในกรณีที่เฉพาะเจาะจงของ fullerene เป็นจำนวนมากของการจำลองละอองได้รับการเผยแพร่ในวรรณคดี แต่งานเล็ก ๆ น้อย ๆ ได้รับการดำเนินการตรวจสอบศักยภาพที่ใช้และเอกสารไม่กี่ได้รับการตีพิมพ์ที่มีการเปรียบเทียบระหว่างผลที่ได้จากการจำลองละอองและข้อมูลการทดลอง. (9) Rivelino และเพื่อนร่วมงานเมื่อเทียบกับพลังงานของการถ่ายโอน fullerene ระหว่างตัวทำละลายที่แตกต่างกัน หก parametrizations fullerene ที่แตกต่างกันแสดงให้เห็นความแตกต่างอย่างมีนัยสำคัญในหมู่รุ่น. (10) ในขณะที่พลังงานฟรีของการถ่ายโอนที่มีความสำคัญพื้นฐานในการประเมินการทำงานร่วมกันของ fullerene กับตัวทำละลายที่แตกต่างกันที่พวกเขาไม่ได้มีข้อมูลเกี่ยวกับการทำงานร่วมกันของ fullerene กับโมเลกุลในอื่น ๆ fullerene คำอื่น ๆ ที่เกี่ยวกับกองกำลังเหนียวที่มีอยู่ในของแข็งหรือมวลของแข็งเหมือน (เช่นกลุ่มในการแก้ปัญหา).
พฤติกรรมขนาดใหญ่ของ fullerene ได้รับการสำรวจโดยใช้เนื้อหยาบ (CG) จำลอง. (วันที่ 11-14 ) อีกครั้งการทำงานเล็ก ๆ น้อย ๆ ได้รับการดำเนินการตรวจสอบศักยภาพเนื้อหยาบ การศึกษาการกำกับดูแลกิจการที่พฤติกรรมการรวมตัวของ fullerene ให้ผลที่แตกต่างกันและบางครั้งผลการตัดกัน. (11, 13) ผลการเหล่านั้นได้อย่างชัดเจนขึ้นอยู่กับสนามพลังที่ใช้และจะทำซ้ำพฤติกรรมการทดลองเฉพาะในกรณีที่ทั้งสอง fullerene ตัวทำละลายและการมีปฏิสัมพันธ์ fullerene-fullerene มีการปรับเทียบอย่างรอบคอบ
ในการศึกษาปัจจุบันเราเปรียบเทียบและตรวจสอบทั้งละอองและรูปแบบเนื้อหยาบสำหรับ fullerene ที่เขียนด้วยลายมือแบ่งออกเป็นสองส่วนคือส่วนแรกที่เรานำเสนอการประเมินคุณภาพของสี่ฟิลด์บังคับละอองที่ใช้ในปัจจุบันที่มีความสำคัญโดยเฉพาะอย่างยิ่งในสองรูปแบบ; สองเราเพิ่มประสิทธิภาพของมาร์ติเนื้อหยาบ (CG) สนามพลังสำหรับ fullerene ประสิทธิภาพการทำงานของสนามพลังละอองประเมินโดยเปรียบเทียบ (ก) พฤติกรรมการแบ่งพาร์ทิชันที่เป็นแบบทดสอบที่เข้มงวดสำหรับการติดต่อ fullerene ตัวทำละลายและ (ข) เอนทัลปีของการระเหิดวัดของกองกำลังในเหนียวแข็งที่ การปรับแต่งรูปแบบมาร์ติ CG สำหรับ fullerene จะขึ้นอยู่กับการเพิ่มประสิทธิภาพพร้อมกันของหลายปริมาณรวมทั้งค่าสัมประสิทธิ์การแบ่งการทดลองพลังงานระเหิดและศักยภาพ fullerene-fullerene ของแรงเฉลี่ยในน้ำและแอลเคน

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

ตั้งแต่การค้นพบของพวกเขาในปี 1985 ( 1 ) ฟูลเลอรีนได้ดึงดูดความสนใจมากสำหรับคุณสมบัติเฉพาะของตนเอง ตัวอย่างเช่น พวกเขาน่าทึ่งอิเล็กตรอนความสามารถทำให้ส่วนประกอบที่เหมาะสมของพระนาสิกเชิงซ้อนพระนาสิกและผู้บริจาคสำหรับการสังเคราะห์แสงเทียม ( 2 ) งานมากมายได้ถูกอธิบายไว้สำหรับฟูลเลอรีนในหลายพื้นที่ของวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีและโดยเฉพาะอย่างยิ่งในด้านอุปกรณ์ของแผงเซลล์แสงอาทิตย์ ( 3 ) การประยุกต์ในวิทยาศาสตร์ยังได้เสนอ ส่วนใหญ่เกี่ยวข้องกับฟลูเลอรีน การซึมผ่านสูงผ่านอุปสรรคทางชีวภาพ ( 4 ) ความสามารถในการดักจับโลหะและโมเลกุลขนาดเล็ก ( 5 ) และคุณสมบัติของสารต้านอนุมูลอิสระ ( 6 ) endohedral metallofullerenes ซึ่งในไอออนโลหะติดอยู่ข้างใน ต่อเยอรมันที่กรงที่ได้รับการเสนอโดยตัวแทนความคมชัดที่มีประสิทธิภาพสำหรับการสร้างภาพด้วยเรโซแนนซ์แม่เหล็ก ( 5 )
จำลองของฟูลเลอรีนคาร์บอนในระดับต่าง ๆและได้นำออกมาตั้งแต่ช่วงต้นทศวรรษ 1990 กลศาสตร์ควอนตัมการคำนวณได้ถูกใช้เพื่อทำนาย , หมู่คนอื่น ๆ คุณสมบัติอิเล็กทรอนิกส์และโครงสร้าง ( 78 ) แบบคลาสสิกได้ถูกใช้เพื่อศึกษาปฏิสัมพันธ์กับน้ำและตัวทำละลายฟลูเลอรีน ( ดูในอ้างอิงที่ 9 ) ผลลัพธ์ของแบบจำลองคลาสสิกขึ้นอยู่กับอย่างยิ่งในศักยภาพพลังงานฟังก์ชันที่ใช้เป็นตัวแทนของโมเลกุล และคุณสมบัติที่ใช้เป็นเป้าหมายในการบังคับเขต parametrization . ในกรณีเฉพาะของฟลูเลอรีน ,ตัวเลขขนาดใหญ่ของแบบจำลองปรมาณูได้รับการตีพิมพ์ในหนังสือ อย่างไรก็ตาม งานน้อยได้รับการทำเพื่อตรวจสอบศักยภาพการใช้เอกสารน้อยและได้รับการตีพิมพ์โดยเปรียบเทียบระหว่างผลที่ได้จากแบบจำลองปรมาณูและข้อมูลการทดลอง( 9 ) ริเวลิโน่ และเพื่อนร่วมงานได้เมื่อเทียบกับพลังงานอิสระของการถ่ายโอนระหว่างตัวทำละลายฟลูเลอรีนแตกต่างกัน 6 parametrizations ต่อเยอรมันที่แตกต่างกันแสดงความแตกต่างระหว่างรุ่น ( 10 ) ในขณะที่พลังในการโอนฟรี ความสำคัญของพื้นฐานการประเมินปฏิสัมพันธ์ของฟูลเลอรีนกับตัวทำละลายที่แตกต่างกัน