H/D exchange experiments on a Cu/Zn

H/D exchange experiments on a Cu/ZnO/Al2O3 catalyst have shown that methanol synthesis and RWGS
display a strong thermodynamic isotope effect, which is attributed to differences in the zero-point energy
of hydrogenated vs. deuterated species. The effect is larger for methanol synthesis and substantially
increases the equilibrium yield in deuterated syngas. In the kinetic regime of CO2 hydrogenation, an
inverse kinetic isotope effect of H/D substitution was observed, which is stronger for methanol synthesis
than for CO formation suggesting that the two reactions do not share a common intermediate. Similar
observations were also made on other catalysts such as Cu/MgO, Cu/SiO2, and Pd/SiO2. In contrast to
CO2 hydrogenation, the CO hydrogenation on Cu/ZnO/Al2O3 did not show such a strong kinetic isotope
effect indicating that methanol formation from CO2 does not proceed via consecutive reverse water
gas shift and CO hydrogenation steps. The inverse KIE is consistent with formate hydrogenation being
the rate-determining step of methanol synthesis from CO2. Differences in the extent of product inhibition
by water, observed for methanol synthesis and reverse water gas shift indicate that the two reactions
proceed on different surface sites in a parallel manner. The consequences for catalyst design for effective
methanol synthesis from CO2 are discussed.

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

H / D ทดลองแลกเปลี่ยนใน Cu / ZnO / Al2O3 ตัวเร่งปฏิกิริยาที่ได้แสดงให้เห็นการสังเคราะห์เมทานอลและ RWGS
แสดงผลไอโซโทปอุณหพลศาสตร์ที่แข็งแกร่งซึ่งมีสาเหตุมาจากความแตกต่างในการใช้พลังงานจุดศูนย์ของไฮโดรเจนกับสายพันธุ์ deuterated
ผลมีขนาดใหญ่สำหรับการสังเคราะห์เมทานอลและอย่างมีนัยสำคัญเพิ่มผลผลิตสมดุลใน deuterated syngas
ในระบอบการปกครองกับการเคลื่อนไหวของไฮโดร CO2
ซึ่งเป็นผลไอโซโทปเคลื่อนไหวผกผันของH / D
ทดแทนเป็นข้อสังเกตซึ่งเป็นแข็งแกร่งสำหรับการสังเคราะห์เมทานอลกว่าสำหรับการก่อCO บอกว่าทั้งสองปฏิกิริยาที่ไม่ได้ร่วมกันกลางที่พบบ่อย ที่คล้ายกันสังเกตยังถูกสร้างขึ้นมาบนตัวเร่งปฏิกิริยาอื่น ๆ เช่น Cu / MgO, Cu / SiO2 และ Pd / SiO2
ในทางตรงกันข้ามกับไฮโดร CO2 ที่ hydrogenation CO ใน Cu / ZnO / Al2O3 ไม่ได้แสดงดังกล่าวเป็นไอโซโทปที่เกี่ยวกับการเคลื่อนไหวที่แข็งแกร่งผลแสดงให้เห็นว่าการก่อตัวเมทานอลจากCO2 ไม่ได้ดำเนินการผ่านทางน้ำกลับติดต่อกันกะก๊าซและCO ขั้นตอน hydrogenation ผกผัน KIE มีความสอดคล้องกับรูปแบบไฮโดรเป็นขั้นตอนการกำหนดอัตราการสังเคราะห์เมทานอลจาก CO2 ความแตกต่างในขอบเขตของการยับยั้งผลิตภัณฑ์ด้วยน้ำที่สังเกตสำหรับการสังเคราะห์เมทานอลและก๊าซน้ำกะกลับแสดงให้เห็นว่าทั้งสองปฏิกิริยาดำเนินการในเว็บไซต์พื้นผิวที่แตกต่างกันในลักษณะคู่ขนาน ผลที่ตามมาสำหรับการออกแบบตัวเร่งปฏิกิริยาสำหรับประสิทธิภาพการสังเคราะห์เมทานอลจาก CO2 ที่จะกล่าวถึง

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

H / D แลกเปลี่ยน Cu / ZnO / การทดลองบน Al2O3 ตัวเร่งปฏิกิริยาแสดงการสังเคราะห์เมทานอลและ rwgs
แสดงผลของความร้อนแรง ซึ่งเกิดจากความแตกต่างในจุดศูนย์พลังงาน
ของไฮโดรเจนกับ deuterated ชนิด ผลมีขนาดใหญ่สำหรับการสังเคราะห์เมทานอลอย่างมาก
เพิ่มสมดุล ผลผลิตใน deuterated แก๊ส .ในระบอบการปกครองของพลังงานจลน์ของ CO2 เนชัน ,
ผกผันของไอโซโทปของตัว H / D แทน สังเกตที่แข็งแกร่งสำหรับการสังเคราะห์เมทานอลมากกว่า
CO 2 ปฏิกิริยาการเกิดบอกว่าไม่แบ่งระดับกลางทั่วไป สังเกตที่คล้ายกัน
ยังทำให้บนตัวเร่งปฏิกิริยา Cu / อื่น ๆ เช่น MgO , Cu / SiO2 และ PD / SiO2 . ในทางตรงกันข้ามกับ
CO2 ไฮโดรจีเนชันCo Cu / ZnO / เนชันบน Al2O3 ไม่แสดงเช่นแรงจลน์ไอโซโทปผลระบุว่า การเกิดเมทานอลจาก CO2 ไม่ดำเนินการผ่านติดต่อกันกลับน้ำ
กะก๊าซ CO ไฮโดรจิเนชันและขั้นตอน โดยกรดไขมันที่ผกผันสอดคล้องกับรูปแบบไฮโดรจิเนชันถูก
ขั้นกำหนดอัตราการสังเคราะห์เมทานอลจาก CO2 ความแตกต่างในขอบเขตของ
ยับยั้งผลิตภัณฑ์น้ำสังเกตสำหรับการสังเคราะห์เมทานอลและก๊าซกะน้ำกลับพบว่าสองปฏิกิริยา
ดำเนินการบนเว็บไซต์ของพื้นผิวที่แตกต่างกัน ในลักษณะคู่ขนาน ผลของตัวเร่งปฏิกิริยาสำหรับการสังเคราะห์เมทานอลการออกแบบมีประสิทธิภาพ
จาก CO2 จะกล่าวถึง