Nitrous oxide decomposition on iron

Nitrous oxide decomposition on iron-exchanged zeolites (Fe-FER, Fe-ZSM-5,
Fe-BEA, and Fe-FAU) has been studied both theoretically, by using the ONIOM
(B3LYP=6-31G(d,p):UFF) method, and experimentally, by temperature programmed
reaction, to determine the effect of different zeolitic nanostructured pore
networks on the catalytic activity. The ONIOM quantum mechanical calculations
show that the nitrous oxide molecule adsorbs with slightly stronger interactions energies
on Fe-FER and Fe-ZSM-5 than on the larger pore Fe-BEA and Fe-FAU
zeolites. In the transition state leading to the decomposition of nitrous oxide, the
smallest pore ferrierite zeolite exerts the strongest van der Waals interactions on
the reacting species and, thus, results in the lowest activation energy. Therefore,
the predicted intrinsic activity trend is Fe-FER > Fe-BEA
Fe-ZSM-5

Fe-FAU. On the other hand, the temperature programmed reaction on zeolites
containing trace amounts of iron impurities shows an observed activity trend of
Fe-FER > Fe-BEA > Fe-ZSM-5 >> Fe-FAU. The experimentally observed
activity trend can be explained by the intrinsic activity of each zeolite except for
Fe-FAU. Nitrous oxide decomposition in Fe-FAU could be limited by the mass
transfer process and not governed by the intrinsic activity. It is known that cations
are preferentially located on the six-membered ring in the sodalite cage of the
faujasite, to which the reactants have a very limited access.

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

แยกส่วนประกอบของยาสลบบนเหล็กแลกซีโอไลต์ (Fe FER, Fe-ZSM-5Fe-BEA และ Fe FAU) ได้รับการศึกษาทั้งตามหลักวิชา โดย ONIOM(วิธีการ B3LYP=6-31G(d,p):UFF), experimentally โดยตั้งโปรแกรมอุณหภูมิปฏิกิริยา การกำหนดผลของ nanostructured แตกต่างกัน zeolitic รูขุมขนเครือข่ายกิจกรรมตัวเร่งปฏิกิริยา การคำนวณทางกลควอนตัมของ ONIOMแสดงว่า โมเลกุลไนตรัสออกไซด์ adsorbs กับพลังงานโต้แข็งเล็กน้อยFe FER และ Fe-ZSM-5 กว่าสูงการเฟบดินทร์และ Fe FAU รูขุมขนซีโอไลต์ ในช่วงการเปลี่ยนภาพนำไปแยกส่วนประกอบของยาสลบ การใช้ซีโอไลต์ ferrierite รูขุมขนที่เล็กที่สุด exerts van der Waals โต้แข็งแกร่งในปฏิกิริยาชนิดและ จึง ผลพลังงานกระตุ้นต่ำสุด ดังนั้นกิจกรรม intrinsic คาดการณ์แนวโน้มเป็น Fe FER > Fe-บดินทร์ Fe-ZSM-5Fe-FAU บนมืออื่น ๆ อุณหภูมิโปรแกรมปฏิกิริยาบนซีโอไลต์ประกอบด้วยจำนวนเตารีดสิ่งสกปรกติดตามแสดงแนวโน้มของกิจกรรมสังเกตการFe-FER > Fe-บดินทร์ > Fe-ZSM-5 >> Fe FAU สังเกต experimentallyสามารถอธิบายแนวโน้มของกิจกรรม โดยกิจกรรม intrinsic ใช้ซีโอไลต์แต่ละยกเว้นFe-FAU สามารถจำกัดแยกส่วนประกอบเป็นยาสลบใน Fe FAU โดยมวลโอนย้ายกระบวนการ และไม่ภายใต้กิจกรรม intrinsic เป็นที่รู้จักที่เป็นของหายากโน้ตอยู่บนวงแหวนหก membered ในกรง sodalite ของfaujasite ที่ reactants มีการเข้าถึงที่จำกัดมาก

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

การสลายตัวของก๊าซไนตรัสออกไซด์บนซีโอไลต์แลกเปลี่ยนเหล็ก (Fe-FER, Fe-ZSM-5,
Fe-BEA และ Fe-FAU) ได้รับการศึกษาทั้งทางทฤษฎีโดยใช้ ONIOM
(B3LYP = 6-31G (D, P): UFF) วิธีการและทดลองโดยอุณหภูมิโปรแกรม
ปฏิกิริยาเพื่อตรวจสอบผลกระทบที่แตกต่างกันซีโอไลต์อิเล็กทรอนิคส์รูขุมขน
บนเครือข่ายในการเร่งปฏิกิริยา การคำนวณทางกลควอนตัม ONIOM
แสดงให้เห็นว่าโมเลกุลก๊าซไนตรัสออกไซด์ adsorbs กับพลังงานปฏิสัมพันธ์เล็กน้อยที่แข็งแกร่ง
บนเฟ-FER และ Fe-ZSM-5 กว่ารูขุมขนใหญ่ Fe-BEA และ Fe-FAU
ซีโอไลต์ ในการเปลี่ยนสถานะที่นำไปสู่การสลายตัวของก๊าซไนตรัสออกไซด์,
ซีโอไลท์รูขุมขนที่เล็กที่สุด ferrierite ออกแรงแข็งแกร่ง van der Waals ปฏิสัมพันธ์ใน
สายพันธุ์ปฏิกิริยาและจึงส่งผลให้พลังงานกระตุ้นต่ำสุด ดังนั้น
แนวโน้มกิจกรรมที่แท้จริงที่คาดการณ์ไว้คือ Fe-FER> Fe-BEA? Fe-ZSM-5?
Fe-FAU ในทางตรงกันข้าม, อุณหภูมิของปฏิกิริยาโปรแกรมบนซีโอไลต์
ที่มีร่องรอยของสิ่งสกปรกเหล็กแสดงให้เห็นถึงแนวโน้มการสังเกตกิจกรรมของ
เฟ-FER> Fe-BEA> Fe-ZSM-5 >> Fe-FAU สังเกตทดลอง
แนวโน้มกิจกรรมสามารถอธิบายได้ด้วยกิจกรรมที่แท้จริงของซีโอไลท์แต่ละยกเว้น
Fe-FAU การสลายตัวของก๊าซไนตรัสออกไซด์ใน Fe-FAU อาจถูก จำกัด โดยมวล
ขั้นตอนการโอนและไม่ควบคุมโดยกิจกรรมที่แท้จริง เป็นที่ทราบกันว่าไพเพอร์
ตั้งอยู่บนพิเศษแหวนหกสมาชิกในกรง sodalite ของ
faujasite ซึ่งสารตั้งต้นมีการ จำกัด การเข้าถึงมาก

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

การย่อยสลายไนตรัสออกไซด์เหล็กแลกเปลี่ยนซีโอไลต์ ( Fe เป็น fe-zsm-5
, , เหล็กบี , และเหล็กเฟา ) ได้ศึกษาทั้งในทางทฤษฎี โดยใช้ oniom
( B3LYP = 6-31G ( d , p ) : UFF ) วิธีการ และทดลองโดยโปรแกรมอุณหภูมิ
ปฏิกิริยา เพื่อศึกษาผลของ nanostructured แตกต่างกัน zeolitic กระชับรูขุมขน
เครือข่ายกิจกรรมเร่งปฏิกิริยา การคำนวณทางควอนตัมที่ oniom
แสดงว่าโมเลกุลไนตรัสออกไซด์ adsorbs ด้วยเล็กน้อยแข็งแกร่งของพลังงาน
บนเฟอร์ Fe และ fe-zsm-5 กว่าขนาดใหญ่บนรูขุมขนเฟบีและ Fe เฟา
ซีโอไลต์ . ในการเปลี่ยนสถานะที่นำไปสู่การสลายตัวของก๊าซไนตรัสออกไซด์ ,
เล็กรูขุมขน ferrierite exerts แรงแวนเดอวาลส์ซีโอไลต์ปฏิสัมพันธ์บน
ปฏิกิริยาชนิดและทำให้ผลลัพธ์ในการกระตุ้นพลังงานต่ำสุดดังนั้น คาดการณ์ภายในกิจกรรม
แนวโน้มเหล็กเฟอร์ > เฟบี
fe-zsm-5

Fe เฟา . บนมืออื่น ๆ , โปรแกรมอุณหภูมิปฏิกิริยาซีโอไลต์
ที่มีร่องรอยของสิ่งสกปรกเหล็กแสดงกิจกรรมสังเกตแนวโน้มของเหล็กเฟอร์เฟบี > >
fe-zsm-5 > > Fe เฟา . ในการทดลองพบ
กิจกรรมแนวโน้มสามารถอธิบายได้โดยกิจกรรมภายในของแต่ละชนิด ยกเว้น
Fe เฟา .การย่อยสลายไนตรัสออกไซด์ Fe เฟาสามารถ จำกัด โดยมวล
โอนกระบวนการและไม่ถูกควบคุมโดยกิจกรรมที่แท้จริง มันเป็นที่รู้จักกันว่าเป็นสาร
preferentially ตั้งอยู่บนหกแหวนโซดาไลต์ซึ่งเป็นสมาชิกในกรงของ
ฟาวจาไซต์ ซึ่งสารตั้งต้นมีการเข้าถึง จำกัด มาก