superior to that of U3O8 nanorods for benzyl alcohol oxidation, although two materials possess similar BET surface areas. In present experiment each gold catalyst has very small specific surface area, as shown in Table 1. So the difference in activity is likely caused by other factors but not its textual property.
Ceria-supported gold catalysts have been reported to be good WGSR active by many researchers [3,4,11–16,39–45]. However, there is no generally accepted picture for the role of ceria and gold. Karpenko et al. [39,40] found that there is no clear correlation among the three properties Au3 + content, Ce3 + content and Au0 particle size and WGSR activity. Deng et al. [41,42] considered that the diffusion of Au ions into the ceria could cause a perturbation of the lattice constant of the support during the heating step in the preparation process or ther- mal treatment. They considered that nonmetallic gold associated with surface Ce–O groups, i.e., cationic metal centers (Auδ+), are responsible for the activity. The existence and role of reduced metal nanoparticles are debated. However, Rodriguez et al. [43–45] thought that oxidized gold species are not stable under the typical conditions of WGSR. The active phase under the reaction conditions of WGSR should consist of metallic gold nanoparticles on a partially reduced oxide support. The rate determining steps of the reaction seem to occur at the gold–ceria interface, with the active sites involving small gold clusters and O vacan- cies. The present results on Au/UOx shown there is a small fraction of oxidized gold species, together with the most abundant metallic gold particles, on the surfaces of both Au/UO3 and Au/U3O8. But the activities of the two catalysts are very different.
Comparing with ceria-supported gold catalyst, less information on uranium oxide and relevant gold catalyst were found. Uranium oxide is a kind of reducible oxide. There is a UO2+/U4+ redox couple (Eθ = 0.27 V). When gold is induced to uranium oxide, the reduction process becomes facile, as indicated by Fig. 5. More oxygen vacancies are formed due to the reducibility of uranium oxide. The oxygen vacancies can alter the dispersion and chemical state of active gold species. The better re- ducibility and high oxygen storage capacity of UO3 with respect to U3O8 are probably the driving force leading to the comparative high cat- alytic behavior. In addition to the facile UO2 +/U4 + redox couple, gold- enriched surface is also generated in Au/UO3. More active gold species on the surface is in favor of WGSR. Our results support the view in that the action of UO3 in Au/UO3 is same as ceria in Au/CeO2. The intrin- sic nature of UO3 plays a key role in WGSR.
Some researchers [1,2,7,10,43–47] have proposed WGSR mechanism on Au/CeO2 catalyst in which involves (i) direct CO adsorption on Au nanoparticles, as well as adsorption on an adjacent support area (“cap- ture zone”) and subsequent reverse spillover on the Au particles; (ii) formation and decomposition of surface formates at active sites, such as the interface between Au particles and CeO2 support (adlineation sites), by reaction of COad and OHad, and their subsequent decomposi- tion to CO2 and H2; and (iii) the spillover and reversible spillover of these species on the support and back. Based on the present results, the authors inferred that the present Au/UO3 catalyst abides by the mechanism, where CO molecular adsorbs on metallic gold sites, the ad- sorption and dissociation of water takes place on oxide defects, and all subsequent reaction steps occur at oxide–metal interfaces. The gold- support interaction seems to be a determining factor contributing to the catalytic activity of gold catalyst.
ห้องที่ nanorods U3O8 สำหรับ benzyl แอลกอฮอล์ออกซิเดชัน ถึงแม้ว่าวัสดุทั้งสองมีพื้นที่ผิวการเดิมพันคล้ายกัน ในปัจจุบันการทดลอง แต่ละเศษทองมีเล็ก ๆ เฉพาะพื้นที่ ดังที่แสดงในตารางที่ 1 ดังนั้น ความแตกต่างในกิจกรรมอาจเกิดจากปัจจัยอื่น ๆ แต่ไม่คุณสมบัติของข้อความมีการรายงานสนับสนุน Ceria ทองสิ่งที่ส่งเสริมให้ ดี WGSR ที่ใช้งานอยู่ โดยนักวิจัยจำนวนมาก [3,4,11-16,39-45] อย่างไรก็ตาม มีรูปภาพไม่ยอมรับโดยทั่วไปสำหรับบทบาทของ ceria และทอง Karpenko et al. [39,40] พบว่า มีความชัดเจนระหว่างสามคุณสมบัติ Au3 + เนื้อหา Ce3 + เนื้อหา และขนาดอนุภาค Au0 และกิจกรรม WGSR เตง et al. [41,42] ถือว่า แพร่ของประจุ Au เป็น ceria อาจทำให้เกิด perturbation ของค่าคงของโครงตาข่ายประกอบของการสนับสนุนระหว่างขั้นตอนการทำความร้อนในการเตรียมการหรือเธออัปรักษา พวกเขาถือทอง nonmetallic ที่เกี่ยวข้องกับผิว Ce – O กลุ่ม เช่น cationic โลหะศูนย์ (Auδ +) เป็นผู้รับผิดชอบกิจกรรม การมีอยู่และบทบาทของโลหะลดลงจะยังคงเก็บกัก อย่างไรก็ตาม ร็อดริเกซและ al. [43 – 45] คิดว่าออกซิไดซ์ชนิดทองไม่มีเสถียรภาพภายใต้สภาพปกติของ WGSR เฟสที่ใช้งานอยู่ภายใต้เงื่อนไขปฏิกิริยาของ WGSR ควรประกอบด้วยการเก็บกักทองโลหะสนับสนุนออกไซด์ลดลงบางส่วน ขั้นตอนกำหนดอัตราของปฏิกิริยาที่ดูเหมือนจะ เกิดขึ้นในอินเทอร์เฟซทอง – ceria ไซต์ใช้งานที่เกี่ยวข้องกับคลัสเตอร์ทองเล็กและ O vacan cies ผลลัพธ์ปัจจุบันใน Au/UOx แสดงมีส่วนเล็ก ๆ ของตกแต่งพันธุ์ทอง พร้อมอุดมสมบูรณ์มากที่สุดโลหะทองอนุภาค บนพื้นผิวของ Au/UO3 และ Au/U3O8 แต่สองสิ่งที่ส่งเสริมกิจกรรมที่มีความแตกต่างเปรียบเทียบกับสนับสนุน ceria เศษทอง ยูเรเนียมออกไซด์และเศษทองเกี่ยวข้องข้อมูลน้อยพบ ยูเรเนียมออกไซด์เป็นชนิดของออกไซด์ reducible มีการ UO2 + /mts U4 + คู่ redox (Eθ = 0.27 V) เมื่อทองจะเกิดจากการออกไซด์ยูเรเนียม การลดจะร่ม ตามที่ระบุ โดย Fig. 5 ตำแหน่งออกซิเจนเพิ่มมากขึ้นจะเกิดขึ้นเนื่องจาก reducibility ของยูเรเนียมออกไซด์ ตำแหน่งออกซิเจนสามารถเปลี่ยนเธนและรัฐเคมีพันธุ์ทองที่ใช้งานอยู่ Re-ducibility ดีและออกซิเจนสูงจุของ UO3 กับ U3O8 ได้คงเป็นแรงผลักดันที่นำไปสู่การทำเปรียบเทียบสูงแมว-alytic นอกจาก UO2 ร่ม + /mts U4 + redox คู่ ทอง-อุดมไปนอกจากนี้ยังมีสร้างพื้นผิวใน Au/UO3 พันธุ์ทองอยู่บนพื้นผิวสามารถ WGSR ได้ ผลของเราสนับสนุนมุมมองที่การกระทำของ UO3 ใน Au/UO3 เป็นเหมือน ceria ใน Au/CeO2 Intrin - sic ของ UO3 มีบทบาทสำคัญใน WGSRนักวิจัยบาง [1,2,7,10,43-47] ได้เสนอกลไก WGSR ใน Au/CeO2 catalyst ซึ่งเกี่ยวข้องกับ (i) โดยตรงดูดซับ CO บนเก็บกัก Au ตลอดจนดูดซับในการสนับสนุนติดตั้ง ("หมวก ture โซน") และ spillover ย้อนตามมาบนอนุภาคอู (ii) ผู้แต่งและแยกส่วนประกอบของ formates ผิวที่ใช้งานอยู่หนึ่ง อินเตอร์เฟซระหว่างอนุภาค Au และ CeO2 สนับสนุน (adlineation ไซต์), ปฏิกิริยา COad OHad และการ decomposi-สเตรชันภายหลัง CO2 และ H2 และ (iii) spillover spillover และกลับพันธุ์สนับสนุนและกลับ ตามผลลัพธ์ปัจจุบัน ผู้เขียนสรุปว่า catalyst Au/UO3 มี abides โดยกลไก ที่โมเลกุล CO adsorbs บนโลหะทอง โฆษณาดูดและ dissociation น้ำเกิดขึ้นในข้อบกพร่องของออกไซด์ และขั้นตอนปฏิกิริยาต่อมาทั้งหมดเกิดขึ้นในอินเทอร์เฟสโลหะ – ออกไซด์ การโต้ตอบที่สนับสนุนทองน่าจะ เป็นตัวกำหนดที่เอื้อต่อการกิจกรรมการตัวเร่งปฏิกิริยาของเศษทอง
การแปล กรุณารอสักครู่..

กว่าของแท่งนาโน U3O8 สำหรับเครื่องดื่มแอลกอฮอล์เบนซิลออกซิเดชั่แม้ว่าสองวัสดุที่มีพื้นที่ผิวการพนันที่คล้ายกัน ในการทดลองในปัจจุบันแต่ละตัวเร่งปฏิกิริยาทองมีพื้นที่ผิวขนาดเล็กมากที่เฉพาะเจาะจงดังแสดงในตารางที่ 1 ดังนั้นความแตกต่างในกิจกรรมที่จะเกิดจากปัจจัยอื่น ๆ แต่ไม่ได้ทรัพย์สินที่เกี่ยวกับใจของ.
Ceria สนับสนุนตัวเร่งปฏิกิริยาทองได้รับรายงานว่ามีการใช้งานที่ดี WGSR โดย นักวิจัยหลายคน [3,4,11-16,39-45] แต่ไม่มีภาพที่ได้รับการยอมรับโดยทั่วไปสำหรับบทบาทของ Ceria และทอง Karpenko et al, [39,40] พบว่าไม่มีความสัมพันธ์ที่ชัดเจนระหว่างสามคุณสมบัติเนื้อหา Au3 + เนื้อหา Ce3 + และขนาดอนุภาค Au0 และกิจกรรม WGSR เติ้ง et al, [41,42] พิจารณาแล้วเห็นว่าการแพร่กระจายของไอออน Au เข้า Ceria อาจก่อให้เกิดการรบกวนของตาข่ายอย่างต่อเนื่องของการสนับสนุนในขั้นตอนความร้อนในขั้นตอนการเตรียมหรือการรักษา mal ther- พวกเขาคิดว่าทองของอโลหะพื้นผิวที่เกี่ยวข้องกับกลุ่มซีอีโอคือศูนย์โลหะประจุบวก (Auδ +) มีความรับผิดชอบสำหรับกิจกรรม การดำรงอยู่และบทบาทของอนุภาคนาโนของโลหะลดลงมีการถกเถียงกัน อย่างไรก็ตาม Rodriguez et al, [43-45] คิดว่าสายพันธุ์ทองออกซิไดซ์ไม่ได้มีเสถียรภาพภายใต้เงื่อนไขปกติของ WGSR ขั้นตอนการใช้งานภายใต้เงื่อนไขที่ปฏิกิริยาของ WGSR ควรประกอบด้วยอนุภาคนาโนทองคำโลหะในการสนับสนุนออกไซด์ลดลงบางส่วน อัตราการกำหนดขั้นตอนของการเกิดปฏิกิริยาดูเหมือนจะเกิดขึ้นในอินเตอร์เฟซทอง Ceria กับเว็บไซต์ที่ใช้งานที่เกี่ยวข้องกับกลุ่มสีทองขนาดเล็กและ O Cies vacan- ผลอยู่บน Au / UOx แสดงมีเศษเล็ก ๆ ของสายพันธุ์ทองออกซิไดซ์ร่วมกับโลหะที่มีมากที่สุดอนุภาคทองบนพื้นผิวของทั้งสอง Au / UO3 และ Au / U3O8 แต่กิจกรรมของทั้งสองตัวเร่งปฏิกิริยาที่แตกต่างกันมาก.
เปรียบเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาทอง Ceria สนับสนุนข้อมูลน้อยลงในยูเรเนียมออกไซด์และตัวเร่งปฏิกิริยาทองที่เกี่ยวข้องพบว่ามี ยูเรเนียมออกไซด์เป็นชนิดของออกไซด์ออกซิเจน มี UO2 + / + U4 อกซ์เป็นคู่ (Eθ = 0.27 V) เมื่อทองชักนำให้ยูเรเนียมออกไซด์กระบวนการลดลงกลายเป็นสะดวกตามที่ระบุโดยรูป 5. ตำแหน่งงานว่างเพิ่มเติมออกซิเจนจะเกิดขึ้นเนื่องจากการ reducibility ยูเรเนียมออกไซด์ ตำแหน่งงานว่างออกซิเจนสามารถปรับเปลี่ยนการกระจายตัวและสภาพทางเคมีของสายพันธุ์ทองที่ใช้งาน ducibility ใหม่ที่ดีขึ้นและความจุสูงของออกซิเจน UO3 ที่เกี่ยวกับ U3O8 อาจจะเป็นแรงผลักดันที่นำไปสู่การเปรียบเทียบพฤติกรรมของกลุ่มกิจกรรมที่สูง alytic นอกจากนี้ยังสะดวก UO2 + / + U4 คู่อกซ์ผิวอุดมทองจะถูกสร้างขึ้นยังอยู่ใน Au / UO3 สายพันธุ์ทองใช้งานมากขึ้นบนพื้นผิวที่อยู่ในความโปรดปรานของ WGSR ผลของเราสนับสนุนมุมมองในการที่การกระทำของ UO3 ใน Au / UO3 เป็นเช่นเดียวกับใน Ceria Au / CEO2 ธรรมชาติ sic intrin- ของ UO3 มีบทบาทสำคัญในการ WGSR.
นักวิจัยบางคน [1,2,7,10,43-47] ได้เสนอกลไก WGSR บนตัวเร่งปฏิกิริยา Au / CEO2 ที่เกี่ยวข้องกับ (i) การดูดซับ CO โดยตรงต่ออนุภาคนาโน Au เช่นเดียวกับการดูดซับบนพื้นที่ที่อยู่ติดกันสนับสนุน ("โซน ture cap-") และล้นย้อนกลับตามมาในอนุภาค Au; (ii) การสร้างและการสลายตัวของพื้นผิว formates ที่เว็บไซต์ที่ใช้งานเช่นการเชื่อมต่อระหว่างอนุภาค Au และการสนับสนุน CEO2 (เว็บไซต์ adlineation) จากปฏิกิริยาของโคดและ Ohad และการ decomposi- ของพวกเขาภายหลังจาก CO2 และ H2; และ (iii) และล้นล้นย้อนกลับของสายพันธุ์นี้ในการสนับสนุนและด้านหลัง พิจารณาจากผลการปัจจุบันผู้เขียนสรุปว่าปัจจุบัน Au ตัวเร่งปฏิกิริยา / UO3 ปฏิบัติตามกลไกที่โมเลกุล CO adsorbs ในเว็บไซต์ทองคำโลหะปรับแก้การดูดซับและการแยกตัวออกจากน้ำจะเกิดขึ้นในข้อบกพร่องออกไซด์และทุกขั้นตอนการเกิดปฏิกิริยาที่ตามมาเกิดขึ้น อินเตอร์เฟซที่ออกไซด์โลหะ การทำงานร่วมกันทองสนับสนุนดูเหมือนว่าจะเป็นปัจจัยกำหนดที่เอื้อต่อการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาทอง
การแปล กรุณารอสักครู่..

กว่าของ u3o8 nanorods สำหรับเบนซิลแอลกอฮอล์ออกซิเดชัน ถึงแม้ว่าสองวัสดุที่คล้ายกันเดิมพันมีผิวด้าน ในการทดลองปัจจุบันแต่ละทองตัวเร่งปฏิกิริยามีพื้นที่ผิวจำเพาะขนาดเล็กมาก ดังแสดงในตารางที่ 1 ดังนั้น ความแตกต่างในกิจกรรมอาจเกิดจากปัจจัยอื่น ๆแต่ไม่คุณสมบัติเดิมของมัน
ตัวเร่งปฏิกิริยาบนตัวรองรับซีเรียทองได้รับการรายงานที่จะดี wgsr ปราดเปรียวโดยนักวิจัยหลาย 3,4,11 – 16,39 ) [ 45 ] อย่างไรก็ตาม , ไม่มีได้รับการยอมรับโดยทั่วไปภาพสำหรับบทบาทของซีเรีย และทอง karpenko et al . [ 39,40 ] พบว่าไม่มีความสัมพันธ์ที่ชัดเจนระหว่างสามคุณสมบัติ au3 เนื้อหา ce3 เนื้อหาและขนาดอนุภาค au0 และกิจกรรม wgsr . เติ้ง et al . [ 41 ,42 ] ถือว่าการแพร่ของไอออนที่ AU ในซีเรียอาจทำให้เกิดการรบกวนของตาข่ายคงที่ของการสนับสนุนในความร้อน ขั้นตอนในการเตรียมกระบวนการหรือเทอร์มอล รักษา พวกเขาถือว่า อโลหะทองที่เกี่ยวข้องกับ CE พื้นผิว–โอ ได้แก่ ศูนย์โลหะประจุบวก ( AU δ ) เป็นผู้รับผิดชอบกิจกรรมการดำรงอยู่และบทบาทของอนุภาคนาโนของโลหะมีการถกเถียงกัน อย่างไรก็ตาม โรดริเกซ et al . [ 43 – 45 ] คิดว่าไดซ์ทองชนิดไม่มั่นคง ภายใต้เงื่อนไขปกติของ wgsr . ใช้งานเฟสภายใต้เงื่อนไขของปฏิกิริยา wgsr ควรจะประกอบด้วยอนุภาคนาโนทองคำโลหะออกไซด์บนลดลงบางส่วนสนับสนุนอัตราการกำหนดขั้นตอนของปฏิกิริยาจะเกิดขึ้นที่ทอง–ซีเรียอินเตอร์เฟซกับการใช้งานเว็บไซต์ที่เกี่ยวข้องกับกลุ่มทองขนาดเล็กและ O vacan - cies . ผลใน AU / uox แสดงมีเศษเล็ก ๆของออกซิเจนชนิดทองคำ พร้อมด้วยชุกชุมมากที่สุดโลหะทองอนุภาคบนพื้นผิวของ AU / uo3 และ AU / u3o8 .แต่กิจกรรมของทั้งสองตัวเร่งปฏิกิริยาจะแตกต่างกันมาก เมื่อเปรียบเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาซีเรีย
สนับสนุนทอง , ข้อมูลน้อยกว่ายูเรเนียมออกไซด์และเกี่ยวข้องตัวเร่งปฏิกิริยาทองพบ ยูเรเนียมออกไซด์ เป็นการลดออกไซด์ มี uo2 / พีเอ็มทีแอร์ 1 คู่ ( E θ = 0.27 V ) เมื่อทองที่มียูเรเนียมออกไซด์ กระบวนการลดกลายเป็นง่าย , ตามที่ระบุโดยรูปที่ 5สาระเพิ่มเติมออกซิเจนจะเกิดขึ้นเนื่องจากการลดลงของออกไซด์ของยูเรเนียม ออกซิเจนที่ว่างสามารถปรับเปลี่ยนการแพร่กระจาย และเคมี สถานะของสายพันธุ์ทองที่ใช้งานอยู่ ดีกว่าและ re - ducibility ความจุออกซิเจนสูง uo3 ด้วยความเคารพ u3o8 อาจเป็นแรงผลักดันนำไปสู่พฤติกรรม alytic แมวสูง - เปรียบเทียบ นอกจากการใช้ง่าย uo2 / พีเอ็มทีแอร์ 1 คู่ทอง - อุดมผิวยังสร้าง Au / uo3 . การใช้งานเพิ่มเติมทองสปีชีส์บนพื้นผิวเป็นในความโปรดปรานของ wgsr . ผลของเราสนับสนุนมุมมองในนั้นการกระทำของ uo3 Au / uo3 เป็นเช่นเดียวกับซีเรีย Au / CeO2 . การ intrin - SIC ธรรมชาติของ uo3 เล่นบทบาทสำคัญใน wgsr .
[ 1,2,7,10 นักวิจัยบาง ,43 - 47 ] ได้เสนอกลไกใน wgsr AU / CeO2 ตัวเร่งปฏิกิริยาที่เกี่ยวข้องกับ ( ก ) การดูดซับ CO โดยตรงใน AU นาโน ตลอดจนการดูดซับบนพื้นที่สนับสนุนที่อยู่ติดกัน ( " หมวก - ture โซน " ) และต่อมากลับ spillover ที่ AU อนุภาค ; ( 2 ) การพัฒนาและการสลายตัวของ formates พื้นผิวที่ใช้งานเว็บไซต์ เช่น อินเทอร์เฟซระหว่าง AU อนุภาคและ CeO2 สนับสนุน ( เว็บไซต์ adlineation )โดยปฏิกิริยาและโคดโอหาด และต่อมา decomposi - tion เพื่อ CO2 และ H2 ; และ ( 3 ) การส่งผ่านและการชนิดนี้ในการสนับสนุนและกลับมา จากข้อมูลปัจจุบัน ผู้เขียนบอกได้ว่าปัจจุบัน uo3 ตัวเร่งปฏิกิริยา Au / ปฏิบัติตามกลไกที่ Co โมเลกุล adsorbs บนเว็บไซต์ทองโลหะโฆษณา - การดูดซับและการแตกตัวของน้ำจะเกิดขึ้นบนออกไซด์ข้อบกพร่องและทั้งหมดภายหลังปฏิกิริยาขั้นตอนเกิดขึ้นในการเชื่อมต่อโลหะออกไซด์– . ทอง - ปฏิสัมพันธ์สนับสนุนน่าจะเป็นปัจจัยเอื้อต่อกิจกรรมการเร่งทอง
การแปล กรุณารอสักครู่..
