In ALMO EDA, a system is divided in

In ALMO EDA, a system is divided into two or more molecular
fragments. The occupied molecular orbitals (MOs) on a
fragment are constructed from only the atomic orbitals of the
same fragment,31,32 as opposed to conventional MOs that are
delocalized over the entire system. The constructed MOs that are
localized on fragments are called absolutely localized molecular
orbitals (ALMOs). Such a localization constraint enables decomposition
of the overall binding energy between fragments into the
following terms:
ΔE ¼ ΔEGD þ ΔEFRZ þ ΔEPOL þ ΔECT þ ΔEHO
ð2Þ
The geometry distortion (GD) term is the energy penalty required
to distort the isolated fragments from their equilibrium geometries
into the geometries they have in the complex. The frozen
density (FRZ) term is the energy change resulting from bringing
the infinitely separated distorted fragments into the complex
geometry without any relaxation of the MOs on the fragments
(apart from readjustments to satisfy the Pauli principle). The
FRZ term constitutes a combination of Coulomb and exchange-
correlation interactions. The polarization (POL) term
accounts for the energetic stabilization due to the intramolecular
relaxation of each fragment’s absolutely localized MOs in the
presence of the other fragment(s). The charge-transfer (CT) term
is the difference between the energy obtained with the relaxed
ALMOs (i.e., after polarization has been allowed) and that from
the self-consistent (SCF) calculation with fully delocalized MOs.
The CT term includes the energy lowering due to electron
transfer from occupied orbitals on one fragment to virtual
orbitals of another fragment and further energy change induced
by the occupied-virtual mixing. The occupied-virtual mixing term
can be decomposed further into forward and backward components
through a perturbative single Roothaan step correction.48
Induction effects accompanying occupied-virtual charge transfer
are included in the higher order (HO) term and are generally
small.31 Lastly, the bondings between fragments are represented
in terms of just a few localized orbitals called significant
COVPs.32 The visualization of significant COVPs for adsorbed
CO and H2S is presented in the following section. ALMO EDA
calculations were performed with QChem 3.249 with B3LYP
functional on the Gaussian-optimized geometries of the adsorption
complexes. The same ECP basis set was used for transition
metals, and the 6-311++G(2d,p) basis set was used for all other
atoms. Basis set superposition error (BSSE) corrections evaluated
by the counterpoise method50 were taken into account.

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

ใน ALMO EDA ระบบจะถูกแบ่งออกเป็นสอง หรือมากกว่าโมเลกุล
แยกส่วน การครอบครองโมเลกุล orbitals (MOs) บนการ
ส่วนถูกสร้างจากเฉพาะ orbitals อะตอมของ
เดียวส่วน 31, 32 จำกัด MOs ธรรมดาที่
delocalized ผ่านระบบทั้งระบบ MOs สร้างที่
ภาษาท้องถิ่นในการกระจายตัวจะเรียกว่าภาษาท้องถิ่นอย่างโมเลกุล
orbitals (ALMOs) ข้อจำกัดการแปลดังกล่าวทำให้แยกส่วนประกอบ
พลังงานรวมทั้งหมดระหว่างการกระจายตัวเป็น
ตามเงื่อนไข:
ΔE ¼ ΔEGD þ ΔEFRZ þ ΔEPOL þ ΔECT þ ΔEHO
ð2Þ
คำเพี้ยน (GD) เรขาคณิตเท่าพลังงานต้อง
แผลงชิ้นส่วนแยกจากรูปทรงเรขาคณิตของสมดุล
เป็นรูปทรงเรขาคณิตที่มีอยู่ในคอมเพล็กซ์ การแช่แข็ง
ระยะความหนาแน่น (FRZ) เป็นการเปลี่ยนแปลงพลังงานที่เกิดจากการนำ
แยกเพียบผิดเพี้ยนการกระจายตัวเป็นซับซ้อน
เรขาคณิต โดยไม่มีการผ่อนคลายของ MOs ในชิ้นส่วน
(นอกเหนือจากปรับเพื่อตอบสนองหลัก Pauli) ใน
FRZ ระยะถือ Coulomb และแลกเปลี่ยน-
โต้ตอบความสัมพันธ์ คำโพลาไรซ์ (POL)
บัญชีสำหรับเสถียรภาพปรับเนื่องจากการ intramolecular
พักผ่อนของแต่ละส่วนอย่างของภาษาท้องถิ่น MOs ในการ
ของ fragment(s) อื่น ๆ เงื่อนไขการโอนย้ายค่าธรรมเนียม (CT)
ความแตกต่างระหว่างพลังงานที่ได้รับกับการผ่อนคลาย
ALMOs (เช่น หลังจากได้รับอนุญาตให้ใช้โพลาไรซ์) ที่จาก
การคำนวณ (SCF) ตนเองสอดคล้องกับ MOs delocalized เต็ม
พลังงานที่ลดลงเนื่องจากอิเล็กตรอนมีคำว่า CT
โอนย้ายจาก orbitals ครอบครองบนส่วนหนึ่งไปเสมือน
orbitals อื่นแยกส่วน และเพิ่มเติมทำให้เกิดการเปลี่ยนแปลงพลังงาน
โดยผสมครอบครองเสมือน คำผสมครอบครองเสมือน
สามารถสลายตัวต่อไปข้างหน้า และย้อนหลังคอมโพเนนต์
ผ่าน Roothaan เดียว perturbative ขั้นตอน correction.48
เหนี่ยวนำผลมาครอบครองเสมือนค่าโอน
รวมอยู่ในคำสั่ง (โฮจิมินห์) สูง และมี generally
small.31 สุดท้าย แสดง bondings ระหว่างชิ้นส่วน
ใน orbitals กี่ภาษาท้องถิ่นเรียกว่า significant
COVPs.32 แสดงภาพประกอบเพลงของ COVPs อย่างมีนัยสำคัญสำหรับ adsorbed
CO และไข่เน่านำเสนอในส่วนต่อไปนี้ ALMO EDA
ดำเนินการคำนวณ ด้วย 3.249 QChem กับ B3LYP
ทำงานกับรูปทรงเรขาคณิต Gaussian เพิ่มประสิทธิภาพของการดูดซับ
คอมเพล็กซ์ ใช้สำหรับเปลี่ยนชุดพื้นฐาน ECP เดียวกัน
โลหะ และ 6-311 G(2d,p) ชุดพื้นฐานใช้สำหรับทั้งหมดอื่น ๆ
อะตอม พื้นฐาน (BSSE) แก้ไขประเมินผิดพลาด superposition ตั้ง
โดย counterpoise ที่ method50 ถูกนำมาพิจารณา

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

ใน almo EDA , ระบบจะแบ่งออกเป็นสองหรือมากกว่าชิ้นส่วนโมเลกุล

ครอบครองออร์บิทัลเชิงโมเลกุล ( MOS ) บน
เบสจะถูกสร้างขึ้นจากเพียงออร์บิทัลเชิงอะตอมของ
ชิ้นเดียวกัน 31,32 เป็นนอกคอก MOS ธรรมดาที่
ถูกเคลื่อนย้ายผ่านระบบทั้งหมด มอสที่สร้างขึ้นในชิ้นส่วนถิ่นเรียกจริง ๆ

( almos ออร์บิทัลเชิงโมเลกุลถิ่น )เช่นการบังคับให้สลาย
ของพลังงานรวมโดยรวมระหว่างชิ้นส่วนในเงื่อนไขต่อไปนี้ :

Δ E ¼Δ EGD þΔ efrz þΔ epol þΔ ect þΔ EHO

ð 2 Þเรขาคณิตการบิดเบือน ( GD ) ระยะจุดโทษ พลังงานที่ต้องใช้เพื่อแยกเศษ
บิดเบือนจากโครงสร้างสมดุล ในเรขาคณิตของ
พวกเขามีความซับซ้อน แช่แข็ง
ความหนาแน่น ( frz ) ระยะการเปลี่ยนพลังงานที่เกิดจากการนำเศษแยกเหลือหลาย
บิดเบือนในเรขาคณิตที่ซับซ้อน
ไม่มีการผ่อนคลายของ MOS ในเศษ
( นอกเหนือจาก readjustments ตอบสนองหลักการของ )
frz ระยะยาวถือเป็นการรวมกันของประจุไฟฟ้าและการแลกเปลี่ยน -
) การมีปฏิสัมพันธ์ โพลาไรซ์ ( POL ) ในระยะ
บัญชีสำหรับพลังเสถียรภาพเนื่องจากการผ่อนคลายของชิ้นส่วนแต่ละอย่าง intramolecular

มอสในถิ่นที่มีส่วนอื่น ๆ ( s ) ค่าธรรมเนียมการโอน ( CT ) ระยะ
คือความแตกต่างระหว่างพลังงานที่ได้รับกับผ่อนคลาย
almos ( เช่นหลังจากการโพลาไรเซชันได้รับอนุญาต ) และจาก
ตนเองสอดคล้อง ( คอลัมน์ ) การคำนวณทั้งหมดถูกเคลื่อนย้ายมอส .
CT ระยะรวมถึงพลังงานลดเนื่องจากอิเล็กตรอน
โอนจากครอบครองวงโคจรหนึ่งชิ้นกับวงโคจรเสมือน
ขนาดอื่นเพิ่มเติมพลังงานเปลี่ยนเหนี่ยว
โดยครอบครองเสมือนผสม ครอบครองเสมือนผสมในระยะ
สามารถย่อยสลายต่อไปข้างหน้าและถอยหลังส่วนประกอบ
ผ่าน perturbative เดียว roothaan 48
ขั้นตอนการแก้ไขนำผลมาครอบครอง
โอนค่าธรรมเนียมเสมือนจะรวมอยู่ในอันดับสูง ( โฮ ) ระยะยาวและโดยทั่วไป
small.31 ท้ายนี้ bondings ระหว่างการกระจายตัวแทน
ในแง่ของเพียงไม่กี่ที่มีวงโคจรที่เรียกว่าสำคัญ
covps.32 การแสดงของ covps การดูดซับ
Co และ h2s ถูกเสนอในส่วนต่อไปนี้ EDA
almoการคำนวณด้วยวิธีการ qchem 3.249
การทำงานบนเสียนงเพิ่มประสิทธิภาพของการดูดซับ
คอมเพล็กซ์ ใช้ชุดเดียวกัน ECP พื้นฐานสำหรับการเปลี่ยน
โลหะ และ 6-311 G ( 2D , P ) ใช้ชุดพื้นฐานสำหรับอะตอมอื่นๆ
ทั้งหมด พื้นฐานชุดการแก้ไขข้อผิดพลาด ( bsse ) ประเมิน
โดยทำให้สมดุล method50 ถ่ายลงในบัญชี