Chemical insight on the adsorption

Chemical insight on the adsorption and the H/H exchange
reaction of ethene, benzene, ethylbenzene, and pyridine on
H-ZSM-5 zeolite were investigated with the ONIOM scheme
associated with the combination of theMP2 method and various
lower level approaches including M06-2X, B3LYP, HF, UFF.
This is the first time that a newly developed density functional,
M06-2X, is combined with the MP2 method to perform the
ONIOM calculation. The H-ZSM-5 model was carefully calibrated
to be 5T:34T for the ONIOM(MP2:M06-2X) calculation.
The adsorption energies of ethene, benzene, ethylbenzene, and
pyridine on H-ZSM-5 from the ONIOM(MP2:M06-2X) plus
long-range electrostatic contributions corrected, are predicted to
be -14.0, -19.8, -24.7, and -48.4 kcal/mol, respectively, which
are very close to experimental observations if available. The
adsorption energy of pyridine agrees well with the experiment
data of -47.6 kcal/mol. The ONIOM(MP2:M06-2X) approach
can well describe the reaction mechanisms for the proton exchange
reactions of benzene and ethylbenzene on H-ZSM-5
zeolite and successfully reproduce experimental observations.
Energies for adsorption, transition state, and product are computed
to be -18.4, 12.6, and -14.3 kcal/mol for benzene and
-23.3, 4.6, and -20.6 kcal/mol for ethylbenzene, respectively.
Therefore, theONIOM(MP2:M06-2X) approach is recommended
to represent the framework effect on the reacting molecule within
the zeolite pore for both studies of adsorption and reaction.

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

ความเข้าใจในการดูดซับสารเคมีและ H / H แลกเปลี่ยน
ปฏิกิริยาของ ethene เบนซิน ethylbenzene และไพริดีนที่
H-ZSM-5 ซีโอไลท์ได้รับการตรวจสอบกับโครงการ ONIOM
ที่เกี่ยวข้องกับการรวมกันของวิธีการต่างๆ theMP2 และ
ระดับที่ต่ำกว่าวิธีการรวมทั้ง M06-2X , B3LYP, HF, UFF
นี้เป็นครั้งแรกที่ความหนาแน่นของการพัฒนาขึ้นใหม่ทำงาน
M06-2X จะรวมกับวิธีการ MP2 เพื่อดำเนินการ
คำนวณ ONIOM H-ZSM-5 รุ่นที่ได้รับการสอบเทียบอย่างรอบคอบ
เพื่อให้ 5T: 34T สำหรับ ONIOM (MP2: M06-2X) คำนวณ
พลังงานการดูดซับของ ethene เบนซิน ethylbenzene และ
ไพริดีนที่ H-ZSM-5 จาก ONIOM (MP2 : M06-2X) บวก
ระยะยาวผลไฟฟ้าสถิตแก้ไขคาดว่าจะ
เป็น -14.0, -19.8, -24.7 และ -48.4 kcal / mol ตามลำดับซึ่ง
มีความใกล้เคียงกับการสังเกตการทดลองถ้ามี
พลังงานการดูดซับของไพริดีนเห็นดีกับการทดลอง
ข้อมูล -47.6 kcal / mol ONIOM (MP2: M06-2X) วิธีการที่
ดีสามารถอธิบายกลไกการเกิดปฏิกิริยาการแลกเปลี่ยนโปรตอน
ปฏิกิริยาของสารเบนซีนและ ethylbenzene ใน H-ZSM-5
ซีโอไลท์และประสบความสำเร็จในการทำซ้ำการสังเกตการทดลอง
พลังงานสำหรับการดูดซับการเปลี่ยนสภาพและสินค้าที่จะคำนวณ
การ เป็น -18.4, 12.6 และ -14.3 kcal / mol สำหรับเบนซินและ
-23.3, 4.6 และ -20.6 kcal / mol สำหรับ ethylbenzene ตามลำดับ
ดังนั้น theONIOM (MP2: M06-2X) ขอแนะนำวิธีการ
ที่จะเป็นตัวแทนผลกระทบกรอบที่ โมเลกุลปฏิกิริยาภายใน
รูขุมขนซีโอไลท์สำหรับการศึกษาทั้งสองของการดูดซับและปฏิกิริยาของ

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

เคมีเชิงลึกในการดูดซับ และ H / H ตรา
ปฏิกิริยาของก๊าซเอธิลีน เบนซิน เบนซีน และ pyridine บนซีโอไลต์แบบได้ด้วย

oniom โครงการเกี่ยวข้องกับการรวมกันของวิธีการและวิธีการต่าง ๆ themp2
ระดับล่าง ได้แก่ m06-2x , B3LYP , HF , UFF .
นี้เป็นครั้งแรกที่พัฒนา ใหม่ของ m06-2x
, หน้าที่จะรวมกับวิธี MP2 เพื่อดําเนิน
oniom การคำนวณ แบบจำลองแบบรอบคอบสอบเทียบ
เป็น 5T : 34t สำหรับ oniom ( MP2 : m06-2x ) การคำนวณ การดูดซับพลังงานของ
พรม เบนซิน เบนซีน และไพริดีน ในแบบ
จาก oniom ( MP2 : m06-2x ) บวก
ระยะยาวไฟฟ้าสถิตเขียนแก้ไข คาดว่าจะ
- 14.0 , 19.8 , - 24.7 และ 48.4 กิโลแคลอรีต่อโมลตามลำดับ ซึ่งมีความใกล้ชิดกับการสังเกตทดลอง
ถ้าใช้ได้
การดูดซับพลังงานของ pyridine เห็นด้วยกับการทดลอง
ข้อมูล - 47.6 กิโลแคลอรีต่อโมล oniom ( MP2 : m06-2x ) วิธีการ
สามารถอธิบายกลไกของปฏิกิริยาสำหรับการแลกเปลี่ยนโปรตอน
ปฏิกิริยาของเบนซินและโลหะบนซีโอไลต์และสามารถสืบพันธุ์แบบ

สังเกตการทดลองพลังงานสำหรับการดูดซับ การเปลี่ยนสถานะ และผลิตภัณฑ์จะคำนวณ
เป็นค่อนข้างดี , และ - 14.3 กิโลแคลอรีต่อโมลสำหรับเบนซินและ
- 23.3 4.6 และผลิตภัณฑ์สำหรับเบนซีนกิโลแคลอรีต่อโมล ตามลำดับ
ดังนั้น theoniom ( MP2 : m06-2x ) วิธีการแนะนำ
แสดงกรอบต่อ ส่วนปฏิกิริยาโมเลกุลภายใน
รูขุมขนซีโอไลต์ทั้งศึกษาปฏิกิริยาการดูดซับและ