The performance of the ONIOM (Our-o

The performance of the ONIOM (Our-own-N-layered Integrated molecular Orbital + molecular Mechanics) approach utilizing 10 combinations
of two-layer ONIOM2 schemes has been tested for various sizes of faujasite clusters containing up to 84T tetrahedral atoms and
the complexes they form with ethylene, benzene, and ethylbenzene molecules. Interaction energies of the adsorbates with a 3T bare quantum
cluster are calculated to be −8.14, −7.48, and −7.76 kcal/mol at B3LYP/6-31G(d,p) level of theory, respectively. The long-range effects
of the extended structure of zeolite were found to differentiate the stability of adsorption complexes that cannot be drawn from the typical
3T quantum cluster. The interaction energies of ethylene, benzene, and ethylbenzene molecules on the more realistic cluster, 84T, using
ONIOM2(B3LYP/6-311++G(d,p):UFF) scheme are predicted to be −8.75, −15.17, and −21.08 kcal/mol, respectively, which compare
well with the experimental estimates of −9.1, −15.3, and −19.6 kcal/mol, respectively. This finding clearly demonstrates that the interaction
between adsorbate and acidic zeolites does not depend only on the Brønsted group center but also on the lattice framework surrounding
the adsorption site. The results obtained in this study suggest that the ONIOM approach, when carefully calibrated, is a computationally
efficient and accurate method for studying adsorption of aromatics on zeolites.
 2003 Elsevier Inc. All rights reserved.

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

ประสิทธิภาพของวิธี ONIOM (ของเราเป็นเจ้าของ-N-ชั้นรวมโมเลกุลโมเลกุล + โคจรกลศาสตร์) ใช้ชุด 10แผนงาน ONIOM2 สองชั้นได้ถูกทดสอบสำหรับขนาดต่าง ๆ ของคลัสเตอร์ faujasite ประกอบด้วยถึง 84T tetrahedral อะตอม และสิ่งอำนวยความสะดวกพวกเขาฟอร์มกับโมเลกุลเอทิลีน เบนซีน และเอทิล พลังงานการโต้ตอบของ adsorbates กับควอนตัมการเปลือย 3Tคลัสเตอร์จะถูกคำนวณเป็น −8.14, −7.48 และ −7.76 กิโลแคลอรี่/โมลที่ระดับทฤษฎี B3LYP/6-31G(d,p) ตามลำดับ ผลกระทบระยะยาวโครงสร้างแบบขยายใช้ซีโอไลต์พบเพื่อแบ่งแยกความมั่นคงของคอมเพล็กซ์ดูดซับที่ไม่สามารถออกจากทั่วไป3T ควอนตัมคลัสเตอร์ พลังงานโต้ตอบของเอทิลีน เบนซีน และโมเลกุลเอทิลบนคลัสเตอร์ยิ่ง 84T ใช้ONIOM2(B3LYP/6-311++G(d,p):UFF) แผนคาดว่า จะเป็น −8.75, −15.17 และ −21.08 กิโลแค ลอรี่/โมล ตามลำดับ ซึ่งเปรียบเทียบดี มีการประเมินการทดลองของ −9.1, −15.3 และ −19.6 กิโลแค ลอรี่/โมล ตามลำดับ ค้นหานี้ชัดเจนแสดงให้เห็นถึงที่การโต้ตอบระหว่าง adsorbate และซีโอไลต์เปรี้ยวไม่ขึ้นเฉพาะ ในศูนย์กลุ่ม Brønsted แต่ ในล้อมกรอบโครงตาข่ายประกอบเว็บไซต์ดูดซับ ผลได้รับในการศึกษานี้แนะนำวิธี ONIOM เมื่อปรับเทียบอย่างระมัดระวัง ว่าเป็น computationallyถูกต้อง และมีประสิทธิภาพวิธีการศึกษาการดูดซับของซีโอไลต์ใน 2003 Elsevier อิงค์ สงวนลิขสิทธิ์ทั้งหมด

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

ประสิทธิภาพการทำงานของ ONIOM (ของเราเอง-N-ชั้นแบบบูรณาการในระดับโมเลกุลวง + กลศาสตร์โมเลกุล) วิธีการใช้ประโยชน์จากการรวม 10
โครงการสองชั้น ONIOM2 ได้รับการทดสอบสำหรับขนาดที่แตกต่างกันของกลุ่มที่มี faujasite ถึง 84T อะตอม tetrahedral และ
ซับซ้อนที่พวกเขาสร้าง กับเอทิลีนเบนซีนและโมเลกุล ethylbenzene พลังงานปฏิสัมพันธ์ของ adsorbates กับควอนตัม 3T เปลือย
กลุ่มจะคำนวณให้เป็น -8.14, -7.48 และ -7.76 kcal / mol ที่ B3LYP / 6-31G (d P) ระดับของทฤษฎีตามลำดับ ผลกระทบระยะยาว
ของโครงสร้างขยายของซีโอไลท์พบความแตกต่างของความมั่นคงของการดูดซับสารประกอบเชิงซ้อนที่ไม่สามารถดึงออกมาจากปกติ
กลุ่มควอนตัม 3T พลังงานปฏิสัมพันธ์ของเอทิลีนเบนซีนและโมเลกุล ethylbenzene ในคลัสเตอร์จริงมากขึ้น, 84T ใช้
ONIOM2 (B3LYP / 6-311 ++ G (D, P): UFF) โครงการที่คาดว่าจะเป็น -8.75, -15.17 และ -21.08 kcal / mol ตามลำดับซึ่งเปรียบเทียบ
กับประมาณการทดลอง -9.1, -15.3 และ -19.6 kcal / mol ตามลำดับ การค้นพบนี้แสดงให้เห็นว่าการทำงานร่วมกัน
ระหว่างซีโอไลต์ดูดซับและที่เป็นกรดไม่ได้ขึ้นอยู่เฉพาะในกลุ่มศูนย์Brønsted แต่ยังอยู่ในกรอบตาข่ายโดยรอบ
สถานที่การดูดซับ ผลที่ได้รับในการศึกษานี้แสดงให้เห็นว่าวิธี ONIOM เมื่อสอบเทียบอย่างระมัดระวังเป็นคอมพิวเตอร์
วิธีที่มีประสิทธิภาพและถูกต้องสำหรับการศึกษาการดูดซับของอะโรเมติกบนซีโอไลต์
 2003 เอลส์อิงค์สงวนลิขสิทธิ์

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

ประสิทธิภาพของ oniom ( our-own-n-layered โมเลกุลวงโคจรโมเลกุลกลศาสตร์บูรณาการ ) วิธีการใช้ 10 ชุด
ของ oniom2 สองชั้นโทนได้รับการทดสอบขนาดต่าง ๆ ของกลุ่มฟาวจาไซต์ที่มีขึ้นเพื่อ 84t อะตอม tetrahedral และ
สารประกอบเชิงซ้อน พวกเขาฟอร์มกับเอทิลีนเบนซินและเบนซีนโมเลกุลปฏิสัมพันธ์ระหว่างพลังของชั่วโมงกับ 3T เปลือยกลุ่มควอนตัม
คำนวณเป็น−− 8.14 , 7.48 และ− 7.76 กิโลแคลอรีต่อโมลที่ B3LYP / 6-31G ( d , p ) ระดับทฤษฎี ตามลำดับ ผลกระทบระยะยาวของการขยายโครงสร้างของซีโอไลต์
พบว่าเสถียรภาพของการดูดซับสารประกอบเชิงซ้อนที่ไม่สามารถดึงจากปกติ
หมอลำแบบคลัสเตอร์ปฏิสัมพันธ์ระหว่างพลังของเอทิลีน เบนซิน และโมเลกุลเบนซีนในคลัสเตอร์ มีเหตุผลมากขึ้น 84t ใช้
oniom2 ( B3LYP / 6-311 G ( d , p ) : UFF ) โครงการที่คาดว่าจะเป็น−−−โดย 15.17 , และ 21.08 kcal / mol ตามลำดับ ซึ่งเปรียบเทียบกับประมาณการ 1
ดี −−− 9.1 , 15.3 และ 19.6 kcal / mol ตามลำดับ การค้นพบนี้อย่างชัดเจนแสดงให้เห็นว่าการปฏิสัมพันธ์
ระหว่างการดูดซับและกรดละลายน้ำไม่ได้ขึ้นอยู่เฉพาะใน BR ขึ้น nsted ศูนย์กลุ่ม แต่ยังอยู่ในกรอบรอบการขัดแตะ
เว็บไซต์ ผลลัพธ์ที่ได้ในการศึกษานี้เสนอแนะว่า แนวทาง oniom เมื่ออย่างระมัดระวังวัดเป็น computationally
ที่มีประสิทธิภาพและแม่นยำ ในการศึกษาการดูดซับของ PTTAR ในซีโอไลต์ .
 2003 Elsevier Inc สงวนสิทธิ์ทั้งหมด