ในด้านจิตรกรรม ทรงสนพระราชหฤทัยในการเขียนภาพ โดยทรงฝึกเขียนด้วยพระองค์เอง ทรงศึกษาวิธีการเขียนภาพจากหนังสือตำรา เมื่อเสด็จเถลิงถวัลยราชสมบัติแล้ว ได้ทรงเริ่มเขียนภาพ ตั้งแต่พุทธศักราช ๒๕๐๒ - ๒๕๑๐ มีผลงานจิตรกรรมฝีพระหัตถ์ ๑๐๗ ภาพ ทรงใช้พระนามย่อในแต่ละภาพว่า “ภ.อ.