Conversion of greenhouse gases to m

Conversion of greenhouse gases to more valuable chemicals is important from both the environmental and industrial points of view. Herein, the reaction mechanisms of the hydrogenation of carbon dioxide (CO2) to formic acid (HCOOH) over Cu-alkoxide-functionalized metal organic framework (MOF) have been investigated by means of calculations with the M06-L density functional. The reaction can proceed via two different pathways, namely, concerted and stepwise mechanisms. In the concerted mechanism, the hydrogenation of CO2 to formic acid occurs in a single step. It requires a high activation energy of 67.2 kcal/mol. For the stepwise mechanism, the reaction begins with the hydrogen atom abstraction by CO2 to form a formate intermediate. The intermediate then takes another hydrogen atom to form formic acid. The activation energies are calculated to be 24.2 and 18.3 kcal/mol for the first and second steps, respectively. Because of the smaller activation barriers associated with this pathway, it therefore seems to be more favored than the concerted one. The catalytic effect of Cu-MOF-5 is also highlighted by comparing it with the gas-phase uncatalyzed reaction in which the reaction takes place in one step with a barrier of 73.0 kcal/mol. This study also demonstrates that the metal-functionalized MOF can be utilized for the greenhouse gas catalysis in addition to using it to capture and activate CO2.

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

แปลงของก๊าซเรือนกระจกเป็นสารเคมีที่มีคุณค่ามากเป็นสิ่งสำคัญจากทั้งสิ่งแวดล้อม และอุตสาหกรรมจุดของมุมมอง นี้ กลไกปฏิกิริยาของไฮโดรจีเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์ (CO2) กับกรดฟอร์มิก (HCOOH) กว่า Cu-alkoxide-functionalized อินทรีย์โครงโลหะ (กระทรวง) มีการสอบสวน โดยการคำนวณด้วยความหนาแน่น M06-L ทำงาน ปฏิกิริยาสามารถดำเนินผ่านสองทางเดินต่าง ๆ ได้แก่ กลไกการ stepwise และกัน ในกลไกกัน ไฮโดรจีเนชันของ CO2 กับกรดเกิดขึ้นในขั้นตอนเดียว ต้องมีพลังงานกระตุ้นสูงของ 67.2 กิโลแคลอรี/โมล สำหรับกลไกการ stepwise ปฏิกิริยาเริ่มต้น ด้วยไฮโดรเจนอะตอม abstraction โดย CO2 ฟอร์มปานกลางรูปแบบเอกสาร ปานกลางใช้ไฮโดรเจนอะตอมอื่นในแบบฟอร์มกรดแล้ว มีคำนวณพลังงานเปิดใช้งานเป็น 24.2 และ 18.3 กิโลแคลอรี/โมลสำหรับขั้นตอนแรก และสอง ตามลำดับ เพราะอุปสรรคเปิดขนาดเล็กที่เกี่ยวข้องกับทางเดินนี้ มันจึงน่าจะชื่นชอบมากที่เดียวกัน นอกจากนี้ยังมีเน้นผลตัวเร่งปฏิกิริยา Cu-กระทรวงการคลัง 5 โดยเปรียบเทียบกับ uncatalyzed เฟสก๊าซปฏิกิริยาซึ่งปฏิกิริยาเกิดขึ้นในขั้นตอนเดียวด้วยอุปสรรคของ 73.0 กิโลแคลอรี/โมล การศึกษานี้ยังแสดงให้เห็นว่า กระทรวง functionalized โลหะสามารถนำไปใช้ประโยชน์สำหรับเร่งปฏิกิริยาก๊าซเรือนกระจกนอกจากใช้ในการเก็บ และเรียกใช้ CO2

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

แปลงของก๊าซเรือนกระจกกับสารเคมีที่มีคุณค่ามากขึ้นเป็นสิ่งที่สำคัญจากทั้งจุดด้านสิ่งแวดล้อมและอุตสาหกรรมของมุมมอง ที่นี้กลไกของปฏิกิริยาไฮโดรของก๊าซคาร์บอนไดออกไซด์ (CO2) กรดฟอร์มิค (HCOOH) มากกว่า Cu-alkoxide-ฟังก์ชันกรอบโลหะอินทรีย์ (กระทรวงการคลัง) ได้รับการตรวจสอบโดยวิธีการคำนวณที่มีความหนาแน่นของ M06-L ทำงาน ปฏิกิริยาที่สามารถดำเนินการผ่านทางสองทางเดินที่แตกต่างกันคือกลไกร่วมกันและแบบขั้นตอน ในกลไกร่วมกัน, ไฮโดรของ CO2 เพื่อกรดเกิดขึ้นในขั้นตอนเดียว มันต้องมีพลังงานกระตุ้นสูงของ 67.2 kcal / mol สำหรับขั้นตอนกลไกปฏิกิริยาเริ่มต้นด้วยสิ่งที่เป็นนามธรรมอะตอมไฮโดรเจนโดย CO2 ในรูปแบบรูปแบบกลาง กลางแล้วจะใช้เวลาอะตอมไฮโดรเจนอีกครั้งเพื่อให้เกิดกรดฟอร์มิ พลังงานยืนยันการใช้งานจะมีการคำนวณให้เป็น 24.2 และ 18.3 kcal / mol สำหรับขั้นตอนแรกและครั้งที่สองตามลำดับ เพราะอุปสรรคยืนยันการใช้งานขนาดเล็กที่เกี่ยวข้องกับทางเดินนี้มันจึงน่าจะเป็นที่ชื่นชอบมากกว่าหนึ่งร่วมกัน ผลของตัวเร่งปฏิกิริยา Cu-MOF-5 เป็นไฮไลต์โดยเปรียบเทียบกับก๊าซเฟส uncatalyzed ปฏิกิริยาในการตอบสนองที่เกิดขึ้นในขั้นตอนเดียวกับอุปสรรคของ 73.0 kcal / mol การศึกษาครั้งนี้ยังแสดงให้เห็นว่ากระทรวงการคลังโลหะฟังก์ชันสามารถใช้สำหรับการเร่งปฏิกิริยาก๊าซเรือนกระจกที่นอกเหนือไปจากการใช้มันในการจับภาพและเปิดใช้งาน CO2

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

แปลงก๊าซเรือนกระจกสารเคมีเพิ่มเติมคุณค่าสำคัญจากทั้งสิ่งแวดล้อมและอุตสาหกรรมจุดของมุมมอง ในที่นี้ ปฏิกิริยากลไกปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันของก๊าซคาร์บอนไดออกไซด์ ( CO2 ) กรด ( hcooh ) มากกว่า CU ไซด์ที่มีกรอบโลหะอินทรีย์ ( มหาชน ) ได้ทำการศึกษาโดยวิธีการของการคำนวณที่มีความหนาแน่น m06-l การทํางานปฏิกิริยาสามารถดำเนินการผ่านสองเส้นทางที่แตกต่างกัน ได้แก่ การรับรู้ร่วมกันและกลไก ในกลไกร่วมกัน , ไฮโดรจิเนชันของก๊าซคาร์บอนไดออกไซด์กับกรดเกิดขึ้นในขั้นตอนเดียว มันต้องสูงกระตุ้นพลังงานของ 200 kcal / mol สำหรับกลไกเครื่องมือ ปฏิกิริยาเริ่มต้นด้วยอะตอมไฮโดรเจนที่เป็นนามธรรมโดย CO2 ฟอร์มรูปแบบกลางกลาง จากนั้นใช้เวลาอีกอะตอมไฮโดรเจนในรูปแบบกรด . การใช้พลังงานที่มีค่าเป็น 40 กิโลแคลอรีต่อโมล และ 1 ในขั้นตอนที่ 1 และ 2 ตามลำดับ เพราะมีอุปสรรคที่เกี่ยวข้องกับการเส้นทางนี้ มันจึงดูเหมือนว่าจะมากขึ้นที่ชื่นชอบกว่าร่วมกันอย่างใดอย่างหนึ่งผลการ cu-mof-5 ยังเน้นโดยเปรียบเทียบกับแก๊ส uncatalyzed ปฏิกิริยาซึ่งในปฏิกิริยาเกิดขึ้นในขั้นตอนเดียว ด้วยอุปสรรคของ kcal / mol 73.0 การศึกษานี้ยังแสดงให้เห็นว่าหนี้ที่มีโลหะสามารถใช้ในก๊าซเรือนกระจกเร่งนอกจากจะใช้ในการจับและใช้ CO2