สมเด็จพระราชปิตุจฉาเจ้าฟ้าวไลยอลงกรณ์ กรมหลวงเพชรบุรีราชสิรินธร ทรงมีพระเมตตาต่อการศึกษา ของกลุสตรีไทย จึงประทานอาคารพร้อมที่ดินประมาณ 4 ไร่ ให้กระทรวงศึกษาธิการ จัดตั้งโรงเรียนฝึกหัดครูเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์ เมื่อวันที่ 4 มิถุนายน 2475 ปัจจุบันคือ เลขที่ 153 ถนนเพชรบุรี แขวงทุ่งพญาไท เขตราชเทวี กรุงเทพมหานคร โดยย้ายนักเรียนฝึกหัดครูและนักเรียนมัธยมศึกษาตอนปลาย (ม.7-8) มาจากโรงเรียนเบญจมราชาลัย อาจารย์ใหญ่คนแรก คือ อาจารย์นิลรัตน์ บรรณสิทธิ์วรสาสน์ โรงเรียนใช้ชื่อย่อว่า พ เป็นสัญลักษณ์ และสีเขียว เป็นสีประจำโรงเรียน เนื่องจากเป็นสีประจำวันประสูติของพระองค์
สถานศึกษาแห่งนี้ได้ปฏิบัติภารกิจด้านการศึกษาทั้งแผนกฝึกหัดครู และแผนกสามัญด้วยดีตลอดมา และได้พัฒนาปรับเปลี่ยนสถานภาพและคำนำหน้าชื่อตามความเหมาะสม ดังนี้
1 ตุลาคม 2513 เป็นวิทยาลัยครูเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์
พ.ศ. 2515 ขยายงานการฝึกหัดครูมาอยู่ ณ ที่ตั้งปัจจุบัน คือ เลขที่ 1 หมู่ 20 ถนนพหลโยธิน กิโลเมตรที่ 48 ตำบลคลองหนึ่ง อำเภอคลองหลวง จังหวัดปทุมธานี 13180 มีพื้นที่ 294 ไร่ 3 งาน 72 ตารางวา ทั้งนี้อาจารย์อวยพร เปล่งวานิช ผู้อำนวยการวิทยาลัยครูเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์ในขณะนั้น ได้ดำเนินการติดต่อประสานงานล่วงหน้ากับผู้ว่าราชการจังหวัด ปทุมธานี (นายประสิทธิ์ อุไรรัตน์) จึงได้ที่ดินทรัพย์สินส่วนพระมหากษัตริย์แปลงนี้มาเป็นที่ตั้งของสถาบันในปัจจุบัน
14 พฤศจิกายน 2517 พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวภูมิพลอดุลยเดชฯ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ รับวิทยาลัยครูเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์ และสมาคมศิษย์เก่าฯไว้ "ในพระบรมราชูปถัมภ์"
9 พฤศจิกายน 2518 พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวภูมิพลอดุลยเดชฯ เสด็จฯ พร้อมด้วยสมเด็จพระบรมราชินีนาถ และสมเด็จพระเจ้าลูกเธอ เจ้าฟ้าสิรินธรเทพรัตนสุดากิติวัฒนาดุลโสภาคย์ ทรงเปิดพระอนุสาวรีย์สมเด็จพระราชปิตุจฉาเจ้าฟ้าวไลยอลงกรณ์ กรมหลวงเพชรบุรีราชสิรินธร และพระราชทานพระราชทรัพย์ส่วนพระองค์จำนวน 2 แสนบาท ตั้งเป็น"มูลนิธิสมเด็จเจ้าฟ้าวไลยอลงกรณ์
พ.ศ. 2520 เปิดสอนถึงระดับปริญญาตรี ครุศาสตรบัณฑิต
พ.ศ. 2528 เปิดสอนสาขาวิชาชีพอื่นด้วยครบ 3 สาขา คือ สาขาวิชาการศึกษา สาขาวิชาศิลปศาสตร์ และสาขา วิชาวิทยาศาสตร์
14 กุมภาพันธ์ 2535 พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวภูมิพลอดุลยเดชฯ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานนามสถาบันราชภัฏ แก่วิทยาลัยครูทั่วประเทศ เป็นเหตุให้เปลี่ยนชื่อเป็นสถาบันราชภัฏเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์
24 มกราคม 2538 ประกาศในราชกิจจานุเบกษา เรื่อง พ.ร.บ.สถาบันราชภัฏ เป็นผลให้สถาบันราชภัฏ ทั่วประเทศเป็นสถาบันอุดมศึกษาเพื่อการพัฒนาท้องถิ่นอย่างแท้จริง
6 มีนาคม 2538 พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวภูมิพลอดุลยเดชฯ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานพระบรมราชานุญาตให้ใช้ตราพระราชลัญจกรประจำพระองค์ รัชกาลที่ 9 เป็นตราสัญลักษณ์ประจำสถาบันราชภัฎ นับเป็นพระมหากรุณาธิคุณล้นเกล้าล้นกระหม่อมหาที่สุดมิได้ แก่ สถาบันราชภัฏเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์
15 กุมภาพันธ์ 2542 สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี เสด็จฯ วางพวงมาลาพระอนุสาวรีย์ฯ และทรงเปิดอาคารฝึกประสบการณ์วิชาชีพ "อาคารสมเด็จเจ้าฟ้าวไลยอลงกรณ์"
ปีการศึกษา 2542 เปิดสอนนักศึกษาระดับปริญญาตรี 2 ปี และ 4 ปี หลักสูตรบริหารธุรกิจบัณฑิต
ปีการศึกษา 2543 เปิดสอนนักศึกษาระดับปริญญาโท สาขาวิชาการบริหารการศึกษา และสาขาวิชาหลักสูตรและการสอน
15 กุมภาพันธ์ 2544 สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์ เสด็จฯ วางพวงมาลาพระอนุสาวรีย์ฯ ทรงเปิดอาคาร 100 ปี สมเด็จพระศรีนครินทร์ และห้องประชุมราชนครินทร์ ภายในอาคาร 100 ปี สมเด็จพระศรีนครินทร์
21 สิงหาคม 2545 พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวภูมิพลอดุลยเดชฯ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานพระบรมราชานุญาต ให้เปลี่ยนชื่อเป็น "สถาบันราชภัฏวไลยอลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์"
10 มิถุนายน 2547 พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวภูมิพลอดุลยเดชฯ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ทรงลงพระปรมาภิไธยในพระราชบัญญัติมหาวิทยาลัยราชภัฏ พุทธศักราช 2547 และได้ประกาศในพระราชกิจจานุเบกษา เมื่อวันที่ 14 มิถุนายน พุทธศักราช 2547 ยังผลให้สถาบันราชภัฏวไลยอลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์ ได้ยกฐานะเป็น "มหาวิทยาลัยราชภัฏวไลยอลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์ จังหวัดปทุมธานี" ตั้งแต่วันที่ 15 มิถุนายน พ.ศ. 2547
ปีการศึกษา 2549 เปิดสอนระดับปริญญาเอก สาขาวิชาการบริหารการศึกษา สาขาวิชาหลักสูตรและการสอน และสาขาวิชารัฐประศาสนศาสตร์
3 พฤษภาคม 2555 สภามหาวิทยาลัยราชภัฏวไลยอลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์ มีมติเห็นชอบให้มหาวิทยาลัยดำเนินการจัดซื้อที่ดินด้านทิศเหนือของมหาวิทยาลัย เนื้อที่ 86 ไร่ 3 งาน 19 ตารางวา ปัจจุบันมหาวิทยาลัยราชภัฏวไลยอลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์ มีเนื้อที่ทั้งหมด 381 ไร่ 2 งาน 91 ตารางวา ตั้งอยู่เลขที่ 1 หมู่ 20 ถนนพหลโยธิน ตำบลคลองหนึ่ง อำเภอคลองหลวง จังหวัดปทุมธานี
ปีการศึกษา 2556 เปิดสอนหลักสูตรนานาชาติ ได้แก่ หลักสูตรบริหารธุรกิจบัณฑิต สาขาวิชาการจัดการธุรกิจการบิน (หลักสูตรนานาชาติ) และโรงเรียนสาธิตวไลยอลงกรณ์ หลักสูตรนานาชาติ ที่ศูนย์จัดการศึกษากรุงเทพมหานคร
ปีการศึกษา 2557 เปิดสอนหลักสูตรภาษาอังกฤษ (English Program) ได้แก่ หลักสูตรครุศาสตรบัณฑิต สาขาวิชาวิทยาศาสตร์ทั่วไป และสาขาวิชาคณิตศาสตร์ เปิดสอนหลักสูตรนานาชาติ (International Program) ได้แก่ หลักสูตรศิลปศาสตรบัณฑิต สาขาวิชาภาษาอังกฤษเพื่อการสื่อสารนานาชาติ