Nanostructured devices, fabricated

Nanostructured devices, fabricated using single-walled carbon nanotubes1 (SWNTs), silicon nanowires2 (Si NWs), or metal oxide nanowires3 (e.g., In2O3 NWs), are good candidates to manufacture future generations of biosensors. Nanotubes and nanowires have very high surface-to-volume ratios and, therefore, promise very high sensitivities. Recent biosensing literature has reported the use of either carbon nanotubes or nanowires as successful sensors for a number of biological analytes;1,2 however, combining these two nanomaterials may offer an interesting comparison and also novel sensing strategies. In addition, while several functionalization techniques have been developed to attach antibodies to SWNTs and Si NWs,1,2 little has been reported for biofunctionalization of metal oxide NWs (e.g., In2O3 and SnO2), which are traditionally the key materials for sensing. In this paper, we report complementary detection of prostatespecific antigen (PSA) using n-type In2O3 nanowires and p-type carbon nanotubes. PSA is an oncological marker for the presence of prostate cancer, which is the most frequently diagnosed cancer among men in the U.S.4 Despite its utmost importance, detection of PSA using NWs/SWNTs has not been reported. We have made two key innovations. First of all, a novel approach has been developed to covalently attach antibodies to In2O3 NW surfaces via the onsite surface synthesis of a succinimidyl linking molecule. Second, we have combined In2O3 NWs and SWNTs for the detection of PSA, which revealed complementary electrical response upon PSA binding. Furthermore, detection of PSA in solution has been demonstrated to be effective as low as 5 ng/mL, a level useful for clinical diagnosis of prostate cancer.4 The device structure of nanowire/nanotube sensors is schematically shown in Figure 1a, where an active channel made up of nanowires or nanotubes bridges the source/drain electrodes, and the silicon substrate can be used as gate.5 We have used both individual and mat nanowires/nanotubes as the active channel, as described below. Key to selective detection of PSA is to functionalize the nanochannel surface with anti-PSA monoclonal antibody (PSA-AB), a specific ligand for PSA protein. The functionalization strategy adopted for In2O3 NWs is shown in Figure 1b. In2O3 NW devices were first submerged in a solution of 3-phosphonopropionic acid, resulting in binding of the phosphonic acid to the indium oxide surface with the COOH groups available for further reaction. We have previously demonstrated that phosphonic acids strongly bind to indium oxide surfaces and are stable under a variety of conditions.3a The COOH groups on the nanowire surface were subsequently converted to a carboxylate succinimidyl ester via incubation in N,N′-dicyclohexylcarbodiimide (DCC) and N-hydroxysuccinimide5 and treated with a buffered saline solution of PSA-AB at 50 µM concentration. The antibody is thus anchored to the nanowire surface. SWNT devices were fabricated by a related procedure, illustrated in Figure 1c. The SWNT surface is first functionalized with 1-pyrenebutanoic acid succinimidyl ester,1c followed by treatment with the PSA-AB solution. Our first step after anchoring PSA-AB to the NW and SWNT devices was to investigate the chemical gating effect of PSA on the devices.5 We incubated devices consisting of both individual NWs and individual semiconducting SWNTs in a PBS buffered solution containing PSA for ∼15 h, at a concentration of 1µg/mL. The device surface was then thoroughly rinsed with deionized water and dried under a stream of nitrogen. The electrical properties of the devices, including both current-voltage (I-Vds) and currentgate voltage (I-Vg) characteristics, were measured in air before and after the PSA incubation. We consistently observed enhanced conductance for NW devices and reduced conductance for SWNT devices after PSA incubation, as shown in Figure 2a and c, respectively. In addition to the complementary change in conductance, the gate dependence of both the NW and SWNT devices also changed. As shown in Figure 2b and d, the threshold voltage (VT) of the NW device shifted from -8 to -14 V, in contrast to a shift from -22 to -25 V for the SWNT device. This complementary response in conductance can be understood as In2O3 NWs are n-type and SWNTs are p-type semiconductors. The origin of the change of the device characteristics is that the chemical gating effect of PSA introduces carriers into In2O3 NWs, leading to enhanced conductance, while the PSA binding decreases the carrier concentration in nanotubes, thus reducing the conductance. Control samples for both kinds of devices went through incubation in buffer without PSA and showed little change in electrical properties before and after the incubation. We have further performed real-time PSA detection in PBS solution with both In2O3 NW and SWNT devices. Figure 3 insets display the device images. We used SWNT mat devices in order to overcome the instabil

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

Nanostructured อุปกรณ์ หลังสร้างโดยใช้คาร์บอนกำแพงเดี่ยว nanotubes1 (SWNTs), ซิลิคอน nanowires2 (NWs ศรี), หรือโลหะออกไซด์ nanowires3 (เช่น In2O3 NWs), มีผู้สมัครที่ดีผลิต biosensors รุ่นในอนาคต Nanotubes nanowires มีอัตราส่วนพื้นผิวต่อปริมาตรสูง และ จึง สัญญารัฐสูงมาก เอกสารประกอบการ biosensing ล่าสุดมีรายงานการใช้คาร์บอน nanotubes หรือ nanowires เป็นเซนเซอร์ที่ประสบความสำเร็จจำนวน analytes ชีวภาพ 1, 2 อย่างไรก็ตาม รวม nanomaterials 2 เหล่านี้อาจมีการเปรียบเทียบที่น่าสนใจ และกลยุทธ์การตรวจนวนิยาย นอกจากนี้ ขณะได้รับการพัฒนาหลาย functionalization เทคนิคการแนบแอนตี้ SWNTs และศรี NWs, 1, 2 น้อยมีการรายงานสำหรับ biofunctionalization ของโลหะออกไซด์ NWs (เช่น In2O3 และ SnO2), ซึ่งเป็นวัสดุสำคัญสำหรับการตรวจแบบดั้งเดิม ในเอกสารนี้ เรารายงานตรวจเพิ่มเติมเพื่อตรวจหา prostatespecific (PSA) ใช้ชนิด n In2O3 nanowires และ p-ชนิดคาร์บอน nanotubes PSA เป็นเครื่องหมายการ oncological สำหรับของมะเร็งต่อมลูกหมาก ซึ่งเป็นบ่อยที่สุดการวินิจฉัยโรคมะเร็งในหมู่ผู้ชายใน U.S.4 แม้มีความสำคัญสูงสุด ตรวจ PSA ใช้ NWs/SWNTs ไม่มีการรายงาน เราได้ทำนวัตกรรมหลักสอง ประการแรก วิธีนวนิยายได้ถูกพัฒนาเพื่อ covalently กับแอนตี้ In2O3 NW ผิวผ่านสังเคราะห์พื้นผิวสิ่งของ succinimidyl ในการเชื่อมโยงโมเลกุล สอง เรามีรวม In2O3 NWs และ SWNTs ตรวจ PSA ซึ่งตอบสนองต่อไฟฟ้าเพิ่มเติมเมื่อ PSA รวมเปิดเผย นอกจากนี้ การตรวจ PSA ในโซลูชันได้ถูกสาธิตจะมีประสิทธิภาพต่ำสุด 5 ที่ ng/mL ระดับที่มีประโยชน์สำหรับการวินิจฉัยทางคลินิกของโครงสร้างอุปกรณ์ของ nanowire/ท่อ นาโนเซนเซอร์จะแสดงในรูปที่ 1a, schematically cancer.4 ต่อมลูกหมากช่องการใช้งานขึ้นสะพาน nanowires หรือ nanotubes หุงตแหล่ง/ท่อระบายน้ำ และพื้นผิวซิลิคอนที่สามารถใช้เป็น gate.5 เราใช้ละ และลื่น nanowires/nanotubes เป็นช่องใช้งานอยู่ ตามที่อธิบายไว้ด้านล่าง คีย์เพื่อใช้ตรวจหา PSA จะ functionalize พื้นผิว nanochannel กับแอนติบอดีต้าน PSA monoclonal (PSA-AB), ลิแกนด์เฉพาะสำหรับโปรตีนของ PSA Functionalization กลยุทธ์ที่นำมาใช้เพื่อ In2O3 NWs จะแสดงในรูปที่ 1b In2O3 NW อุปกรณ์มีก่อนน้ำท่วมในโซลูชันของ 3 phosphonopropionic กรด ผลรวมกรด phosphonic พื้นผิวออกไซด์อินเดียมกลุ่ม COOH สำหรับปฏิกิริยาเพิ่มเติม ก่อนหน้านี้เราได้แสดงว่า กรด phosphonic ขอผูกกับพื้นผิวของออกไซด์อินเดียม และมั่นคงภายใต้ความหลากหลายของ conditions.3a กลุ่ม COOH บนผิว nanowire มาแปลงเป็นเอส succinimidyl carboxylate ผ่านการบ่มใน N, N′-dicyclohexylcarbodiimide (DCC) และ N-hydroxysuccinimide5 และรับกับการถูกบัฟเฟอร์เกลือของ PSA AB ที่เข้มข้น 50 µM แอนติบอดีที่มียึดดังนั้นพื้นผิว nanowire อุปกรณ์ SWNT มีหลังสร้างตามขั้นตอนที่เกี่ยวข้อง แสดงในรูปที่ 1 c ผิว SWNT เป็นครั้งแรก functionalized กับ 1 pyrenebutanoic succinimidyl กรดเอส 1c ตามรักษาด้วยโซลูชัน PSA-AB ขั้นตอนแรกของเราหลังจาก PSA AB anchoring อุปกรณ์ NW และ SWNT มีการ ตรวจสอบสารเคมี gating ผลของ PSA devices.5 เรา incubated ประกอบด้วย NWs ทั้งแต่ละอุปกรณ์ และ SWNTs แต่ละตัวใน PBS เป็น buffered โซลูชันประกอบด้วย PSA สำหรับ h ∼15 ที่ความเข้มข้นของ 1µg/mL พื้นผิวของอุปกรณ์แล้วทำ rinsed ด้วยน้ำ deionized และแห้งภายใต้กระแสของไนโตรเจน คุณสมบัติทางไฟฟ้าของอุปกรณ์ต่าง ๆ รวมทั้งปัจจุบันแรง (I-Vds) และ currentgate (I-Vg) แรงดันไฟฟ้าลักษณะ ถูกวัดในอากาศก่อน และ หลังบ่ม PSA เราอย่างต่อเนื่องสังเกตต้านทานพิเศษ NW อุปกรณ์ความต้านทานลดลงสำหรับ SWNT อุปกรณ์หลังจากที่บ่ม PSA ดังที่แสดงในรูปที่ 2a และ c ตามลำดับ นอกจากการเปลี่ยนแปลงเพิ่มเติมในต้านทาน การอาศัยประตูของทั้งสองอุปกรณ์ NW และ SWNT เปลี่ยนไปด้วย ดังแสดงในรูปที่ 2b และ d แรงดันขีดจำกัด (VT) อุปกรณ์ NW เปลี่ยนจาก-8 เพื่อ-14 V ตรงข้ามกะจาก-22 -25 V สำหรับ SWNT อุปกรณ์ สามารถเข้าใจคำตอบเพิ่มเติมในต้านทานเป็น In2O3 NWs ชนิด n และ SWNTs อิเล็กทรอนิกส์ชนิด p จุดเริ่มต้นของการเปลี่ยนแปลงของลักษณะของอุปกรณ์ได้ว่า สารเคมีที่ gating ผลของ PSA แนะนำสายการบินลงใน In2O3 NWs นำไปต้านทานเพิ่มขึ้น ในขณะที่ผูก PSA ลดความเข้มข้นของผู้ขนส่งใน nanotubes ลดต้านทานการ ตัวอย่างควบคุมสำหรับอุปกรณ์ทั้งสองชนิดได้บ่มในบัฟเฟอร์โดย PSA และแสดงให้เห็นการเปลี่ยนแปลงเล็กน้อยในคุณสมบัติทางไฟฟ้าก่อน และ หลังการบ่ม เราได้ทำแบบเรียลไทม์ตรวจ PSA ใน PBS โซลูชันเพิ่มเติมกับ In2O3 NW และ SWNT อุปกรณ์ Insets รูปที่ 3 แสดงภาพอุปกรณ์ เราใช้ SWNT ลื่นอุปกรณ์เพื่อเอาชนะการ instabil

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

อุปกรณ์อิเล็กทรอนิคส์, ประดิษฐ์โดยใช้คาร์บอนเดียวผนัง nanotubes1 (SWNTs) ซิลิกอน nanowires2 (ศรี NWS) หรือโลหะออกไซด์ nanowires3 (เช่น In2O3 NWS) มีผู้สมัครที่ดีในการผลิตรุ่นอนาคตของไบโอเซนเซอร์ ท่อนาโนและ nanowires มีอัตราส่วนพื้นสู่ปริมาณที่สูงมากและมีสัญญาความไวสูงมาก วรรณกรรม biosensing ล่าสุดมีการรายงานการใช้อย่างใดอย่างหนึ่งหรือท่อนาโนคาร์บอน nanowires เป็นเซ็นเซอร์ที่ประสบความสำเร็จสำหรับจำนวนของสารชีวภาพที่ 1,2 แต่รวมทั้งสองวัสดุนาโนอาจมีการเปรียบเทียบที่น่าสนใจและยังตรวจจับกลยุทธ์นวนิยาย นอกจากนี้ในขณะที่เทคนิคหลาย functionalization ได้รับการพัฒนาที่จะแนบแอนติบอดีเพื่อ SWNTs และศรี NWS, 1,2 น้อยได้รับการรายงาน biofunctionalization ของ NWS โลหะออกไซด์ (เช่น In2O3 และ SnO2) ซึ่งเป็นประเพณีวัสดุที่สำคัญสำหรับการตรวจจับ ในบทความนี้เรารายงานการตรวจสอบที่สมบูรณ์ของแอนติเจน prostatespecific (PSA) โดยใช้เส้นลวดนาโน In2O3 ชนิดเอ็นและชนิดพีท่อนาโนคาร์บอน PSA เป็นเครื่องหมายมะเร็งการปรากฏตัวของมะเร็งต่อมลูกหมากซึ่งเป็นมะเร็งที่พบบ่อยที่สุดในการวินิจฉัยในหมู่มนุษย์ใน US4 แม้จะมีความสำคัญสูงสุดของการตรวจสอบของ PSA ใช้ NWS / SWNTs ยังไม่ได้รับรายงาน เราได้ทำให้สองนวัตกรรมที่สำคัญ แรกของทุกแนวทางใหม่ได้รับการพัฒนา covalently แนบแอนติบอดีเพื่อ In2O3 NW พื้นผิวผ่านการสังเคราะห์พื้นผิวในสถานที่ของโมเลกุลเชื่อมโยง succinimidyl ประการที่สองเราได้รวม In2O3 NWS และ SWNTs สำหรับการตรวจสอบของ PSA ซึ่งเผยให้เห็นการตอบสนองทางไฟฟ้​​าที่สมบูรณ์เมื่อ PSA มีผลผูกพัน นอกจากนี้การตรวจสอบของ PSA ในการแก้ปัญหาได้รับการพิสูจน์แล้วว่ามีประสิทธิภาพที่ต่ำเป็น 5 นาโนกรัม / มิลลิลิตรซึ่งเป็นระดับที่มีประโยชน์สำหรับการวินิจฉัยทางคลินิกของต่อมลูกหมาก cancer.4 โครงสร้างของเส้นลวดนาโนอุปกรณ์ / เซ็นเซอร์นาโนจะแสดงแผนผังในรูปที่ 1a ที่ใช้งาน ช่องทางที่สร้างขึ้นจาก nanowires หรือท่อนาโนสะพานขั้วแหล่งที่มา / ท่อระบายน้ำและพื้นผิวซิลิกอนที่สามารถใช้เป็น gate.5 เราได้ใช้ทั้ง nanowires บุคคลและเสื่อ / ท่อนาโนเป็นช่องทางที่ใช้งานตามที่อธิบายไว้ด้านล่าง กุญแจสำคัญในการตรวจสอบการเลือกของ PSA คือการ functionalize nanochannel พื้นผิวที่มีแอนติบอดีต่อต้าน PSA (PSA-AB) ซึ่งเป็นแกนด์โปรตีนที่เฉพาะเจาะจงสำหรับ PSA กลยุทธ์ที่นำมาใช้สำหรับ functionalization In2O3 NWS จะแสดงในรูปที่ 1 ข อุปกรณ์ In2O3 NW ถูกจมอยู่ใต้น้ำเป็นครั้งแรกในการแก้ปัญหาของกรด 3 phosphonopropionic ส่งผลให้มีผลผูกพันของกรด phosphonic กับพื้นผิวอินเดียมออกไซด์ที่มีกลุ่ม COOH ใช้ได้สำหรับปฏิกิริยาต่อไป เราได้แสดงให้เห็นก่อนหน้านี้ว่ากรด phosphonic ขอผูกเข้ากับพื้นผิวอินเดียมออกไซด์และมีความเสถียรภายใต้ความหลากหลายของ conditions.3a กลุ่ม COOH บนพื้นผิวเส้นลวดนาโนต่อมาถูกดัดแปลงไป carboxylate เอสเตอร์ succinimidyl ผ่านการบ่มใน N, n 'dicyclohexylcarbodiimide (DCC) และ N-hydroxysuccinimide5 และรับการรักษาด้วยน้ำเกลือบัฟเฟอร์ของ PSA-AB ที่ความเข้มข้น 50 ไมครอน แอนติบอดีจึงถูกยึดกับพื้นผิวของเส้นลวดนาโน อุปกรณ์ SWNT ถูกประดิษฐ์โดยขั้นตอนที่เกี่ยวข้องกับการแสดงในรูปที่ 1 c พื้นผิว SWNT เป็นฟังก์ชันแรกที่มีกรด 1 pyrenebutanoic succinimidyl เอสเตอร์, 1c ตามด้วยการรักษาด้วยวิธีการแก้ปัญหา PSA-AB ขั้นตอนแรกของเราหลังจากการยึด PSA-AB กับ NW และอุปกรณ์ SWNT เพื่อศึกษาผลกระทบของสารเคมี gating PSA ใน devices.5 เราบ่มอุปกรณ์ประกอบด้วย NWS ของแต่ละบุคคลและ SWNTs กึ่งตัวนำของแต่ละบุคคลในการแก้ปัญหาบัฟเฟอร์พีบีเอสที่มี PSA สำหรับ ~15 ชั่วโมงที่ความเข้มข้น1μg / มล พื้นผิวอุปกรณ์จากนั้นก็ล้างให้สะอาดด้วยน้ำปราศจากไอออนและแห้งภายใต้กระแสของไนโตรเจน คุณสมบัติทางไฟฟ้​​าของอุปกรณ์รวมทั้งปัจจุบันแรงดัน (I-Vds) และแรงดันไฟฟ้า currentgate (I-Vg) ลักษณะถูกวัดในอากาศก่อนและหลังการบ่ม PSA เราอย่างต่อเนื่องสังเกตสื่อกระแสไฟฟ้าที่เพิ่มขึ้นสำหรับอุปกรณ์ NW และสื่อกระแสไฟฟ้าที่ลดลงสำหรับอุปกรณ์ SWNT หลังจากบ่ม PSA ดังแสดงในรูปที่ 2a และคตามลำดับ นอกจากนี้การเปลี่ยนแปลงที่สมบูรณ์ในสื่อกระแสไฟฟ้าที่พึ่งพาประตูของทั้งสอง NW และอุปกรณ์ SWNT ยังมีการเปลี่ยนแปลง ดังแสดงในรูปที่ 2b และงแรงดันเกณฑ์ (VT) ของอุปกรณ์ NW เปลี่ยนจากการ -8 -14 V ในทางตรงกันข้ามกับการเปลี่ยนแปลงที่จะจาก -22 -25 V สำหรับอุปกรณ์ SWNT นี้การตอบสนองที่สมบูรณ์ในสื่อกระแสไฟฟ้าสามารถเข้าใจได้เป็น In2O3 NWS เป็นชนิดเอ็นและ SWNTs เป็นสารกึ่งตัวนำชนิดพี ที่มาของการเปลี่ยนแปลงของลักษณะอุปกรณ์ที่เป็นที่ผลกระทบของสารเคมี gating PSA แนะนำผู้ให้บริการเข้า In2O3 NWS นำไปสู่​​การเป็นสื่อกระแสไฟฟ้าที่เพิ่มขึ้นในขณะที่มีผลผูกพัน PSA ลดลงความเข้มข้นของผู้ให้บริการในท่อนาโนซึ่งช่วยลด conductance ตัวอย่างการควบคุมทั้งชนิดของอุปกรณ์เดินผ่านการบ่มในบัฟเฟอร์โดยไม่ต้อง PSA และแสดงให้เห็นการเปลี่ยนแปลงเล็ก ๆ น้อย ๆ ในคุณสมบัติทางไฟฟ้​​าก่อนและหลังการบ่ม เราได้ดำเนินการต่อไปในเวลาจริงการตรวจสอบ PSA ในการแก้ปัญหาพีบีเอสที่มีทั้ง In2O3 NW และอุปกรณ์ SWNT รูปที่ 3 แสดงภาพขุ่นอุปกรณ์ เราใช้ SWNT อุปกรณ์เสื่อเพื่อที่จะเอาชนะ instabil