Frequency dispersion observed in th

Frequency dispersion observed in the immittance response of
conductive and dielectric systems has been attributed to a number
of phenomena, depending on the nature of the system being
investigated, without a definitive choice usually being possible
[1,2]. However, it is widely accepted that it results from the nonhomogeneous
distribution of some physical properties of the
system or from system disorder.
Relationship between frequency dispersion and heterogeneity
has been addressed for decades from different perspectives. One of
the approaches to the problem has considered that system
heterogeneity can be modeled by a distribution of time constants
associated with activation or relaxation processes. Two methodologically
opposite strategies, but complementary, have been
followed, say, the forward and the backward approach. The
backward approach consists in extracting the DFRT from immittance
spectra [3–14]. Immittance is assumed to have the form of a
kernel function of frequency and of the relaxation time (mostly the
Debye relaxation kernel) which is distributed according to the
unknown DFRT, giving a Fredholm integral equation of the
first kind [3]. Although being an ill-posed inverse problem, different
methods have been proposed to de-convolute impedance data:
from the approximation by a Voigt series [4] to more elaborated
procedures such as Fourier transform methods [5,6], maximum
entropy methods [7], adaptive genetic evolution algorithm
methods [8–10] or (Tikhonov) regularization methods [11–14].
Although these methods must still face several challenges [5], they
have been revealed as an alternative or complementary way of
analyzing electrochemical impedance spectroscopy (EIS) data,
which has mostly relied on equivalent circuit interpretation.
Forward approach, to which this work belongs, is perhaps less
directly applicable to experiments and more oriented to a
fundamental comprehension of the problem. There, a DRT results
explicitly or implicitly from the hypotheses of the model and
immittance response is then calculated or simulated from the
addition of the different contributions. The aim of this type of
modeling is to understand how heterogeneity or disorder is
reflected in the immittance response. It is worth noting that both
backward and forward approaches may appear combined, as in
backward DRT models that make use of a library of pre-defined
DFRTs to minimize the functional form of the underlying DFRT (see
e.g. [8–10]).
Among the different anomalous behaviors recognized in the
literature, the CPE response [1,2], which takes the mathematical
form of a fractional power-law (FPL) frequency dependence over
limited-frequency ranges, has been likely the most addressed one
because of its ubiquity. Nowadays this empirical response is widely
used as a single distributed electric element [15] to model the
impact of heterogeneity or disorder on EIS response. CPE
impedance has the usual form [16]:
with the CPE parameter Q (mF cm2sa1) and the CPE exponent
aCPE < 1. However, the physical information that we can extract
from CPE parameters about underlying real processes, when it is
used as a single circuit element, is still unclear [17,18]. For that
reason it is more appropriate to
fit data with a single overall model
with physically-relevant parameters that hopefully can represent
all physical phenomena present in the system, rather than isolating
a single element, such as the CPE. That is the case, for example, of
ordinary Poisson-Nernst-Planck (PNP) and anomalous (PNPA)
models for charge-particle diffusion response, which include the
possibility of both positive and negative mobile charge carriers,
with them reacting or not reacting at the electrodes, as well as
individual estimates of charge concentrations and diffusion
coefficients [19,20].

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

การกระจายความถี่ในการตอบสนอง immittance ของระบบการนำไฟฟ้า และฉนวนที่ได้รับการบันทึกตัวเลขของปรากฏการณ์ ขึ้นอยู่กับธรรมชาติของระบบการตรวจสอบ ไม่ มีทางเลือกชัดเจนมักจะเป็นไปได้[1, 2] . อย่างไรก็ตาม มันจะยอมรับว่า ผลจากการ nonhomogeneousการกระจายของคุณสมบัติทางกายภาพบางอย่างของการระบบหรือ จากความผิดปกติของระบบ ความสัมพันธ์ระหว่างการกระจายความถี่และ heterogeneityได้ถูกส่งมานานหลายทศวรรษจากมุมมองที่แตกต่างกัน หนึ่งวิธีการปัญหาได้ถือว่าระบบนั้นheterogeneity สามารถเป็นแบบจำลอง โดยการกระจายของค่าคงที่เวลาเกี่ยวข้องกับกระบวนการเปิดใช้งานหรือการพักผ่อน สอง methodologicallyตรงข้ามกลยุทธ์ เสริม แต่ได้รับตาม บอก ไปข้างหน้าและวิธีการย้อนหลัง การวิธีย้อนหลังประกอบด้วยในการ DFRT จาก immittanceมุม [3-14] Immittance จะถือว่ามีรูปแบบของการฟังก์ชันเคอร์เนล ของความถี่ และเวลาพักผ่อน (ส่วนใหญ่เป็นการเคอร์เนลผ่อน Debye) ซึ่งมีกระจายตามตัวไม่ทราบ DFRT ให้เป็นสมการ Fredholm หนึ่งของการชนิดแรก [3] แม้ว่ามีการป่วยเกิดผกผันปัญหา แตกต่างกันวิธีได้รับการเสนอให้ยกเลิก convolute ข้อมูลความต้านทาน:จากการประมาณโดย Voigt ชุด [4] เพื่อ elaboratedขั้นตอนเช่นฟูริเยร์การแปลงวิธี [5,6], สูงสุดวิธีเอนโทรปี [7] วิวัฒนาการพันธุกรรมปรับอัลกอริทึมวิธีการ [8-10] หรือวิธีการ regularization (Tikhonov) [11-14]แม้ว่าวิธีการเหล่านี้ยังคงต้องเผชิญความท้าทายหลายประการ [5], พวกเขาได้รับการเปิดเผยเป็นทางสำรอง หรือเสริมของการวิเคราะห์ข้อมูลความต้านทานไฟฟ้าสเปกโทรสโก (EIS)นอกจากนี้ซึ่งส่วนใหญ่ได้พึ่งตีความเทียบเท่าวงจร วิธีการส่งต่อ ซึ่งงานนี้เป็นสมาชิก ไม่อาจเกี่ยวข้องโดยตรงกับการทดลอง และเพิ่มเติมมุ่งเน้นไปความเข้าใจพื้นฐานของปัญหา มี DRT เป็นผลอย่างชัดเจน หรือโดยนัยจากสมมติฐานของแบบจำลอง และimmittance การตอบสนองแล้วคำนวณ หรือจำลองจากการนอกเหนือจากการจัดสรรแตกต่างกัน เป้าหมายของชนิดนี้การสร้างโมเดลจะเข้าใจวิธีเป็น heterogeneity หรือโรคยอดในการตอบสนอง immittance เป็นน่าสังเกตว่า ทั้งสองวิธีย้อนกลับ และไปข้างหน้าอาจปรากฏรวม ในรุ่น DRT ย้อนหลังที่ทำให้ใช้ห้องสมุดกำหนดไว้ล่วงหน้าDFRTs เพื่อลด DFRT ต้นแบบ (ดูรูปแบบงานเช่น [8-10]) ระหว่างพฤติกรรมผิดปกติต่าง ๆ ที่รับรู้ในการวรรณกรรม การตอบสนอง CPE [1, 2], ซึ่งในทางคณิตศาสตร์รูปแบบของการพึ่งพา (FPL) กฎหมายพลังงานความถี่เศษมากกว่า จำกัดความถี่ช่วง ได้รับมีแนวโน้มมากสุดได้รับการแก้ไขอย่างใดอย่างหนึ่งเนื่องจากการแพร่ของ ปัจจุบันนี้การตอบสนองเชิงประจักษ์เป็นอย่างกว้างขวางใช้เป็นที่กระจายไฟฟ้าองค์ประกอบเดี่ยว [15] กับรูปผลกระทบของ heterogeneity หรือความผิดปกติในการตอบสนองของ EIS CPEimpedance has the usual form [16]: with the CPE parameter Q (mF cm2sa1) and the CPE exponentaCPE < 1. However, the physical information that we can extractfrom CPE parameters about underlying real processes, when it isused as a single circuit element, is still unclear [17,18]. For thatreason it is more appropriate tofit data with a single overall modelwith physically-relevant parameters that hopefully can representall physical phenomena present in the system, rather than isolatinga single element, such as the CPE. That is the case, for example, ofordinary Poisson-Nernst-Planck (PNP) and anomalous (PNPA)models for charge-particle diffusion response, which include thepossibility of both positive and negative mobile charge carriers,with them reacting or not reacting at the electrodes, as well asindividual estimates of charge concentrations and diffusioncoefficients [19,20].

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

การกระจายความถี่ที่สังเกตในการตอบสนอง immittance ของ
ระบบกระแสไฟฟ้าและอิเล็กทริกได้รับการบันทึกไปยังหมายเลข
ของปรากฏการณ์ขึ้นอยู่กับลักษณะของระบบที่ได้รับการ
ตรวจสอบโดยไม่ต้องเป็นทางเลือกที่ชัดเจนมักจะเป็นไปได้
[1,2] แต่ก็เป็นที่ยอมรับกันอย่างกว้างขวางว่าผลที่ได้จาก nonhomogeneous
การกระจายของคุณสมบัติทางกายภาพบางส่วนของ
ระบบหรือจากความผิดปกติของระบบ.
ความสัมพันธ์ระหว่างการกระจายความถี่และความแตกต่าง
ได้รับการแก้ไขมานานหลายทศวรรษจากมุมมองที่แตกต่างกัน หนึ่งใน
วิธีการแก้ปัญหาได้พิจารณาว่าระบบ
เซลล์สืบพันธุ์สามารถจำลองโดยการกระจายของค่าคงที่เวลา
ที่เกี่ยวข้องกับกระบวนการการเปิดใช้งานหรือการพักผ่อน สอง methodologically
กลยุทธ์ตรงข้าม แต่ที่สมบูรณ์ได้รับการ
ปฏิบัติตามพูดไปข้างหน้าและวิธีการย้อนกลับ
วิธีการย้อนหลังประกอบด้วยในการสกัด DFRT จาก immittance
สเปกตรัม [3-14] Immittance จะถือว่ามีรูปแบบของ
ฟังก์ชั่นเคอร์เนลของความถี่และเวลาพักผ่อน (ส่วนใหญ่
เดอบายผ่อนคลายเคอร์เนล) ซึ่งกระจายไปตาม
ที่ไม่รู้จัก DFRT ให้สมหนึ่ง Fredholm ของ
ชนิดแรก [3] แม้ว่าจะเป็นตรงกันข้ามปัญหาไม่ดีถูกวางที่แตกต่างกัน
วิธีการได้รับการเสนอให้ยกเลิกการขดข้อมูลต้านทาน:
จากการประมาณโดยชุดยต์ [4] เพื่อที่ซับซ้อนมากขึ้น
วิธีการดังกล่าวเป็นวิธีการแปลงฟูเรีย [5,6] สูงสุด
วิธีการเอนโทรปี [ 7], การปรับตัวทางพันธุกรรมอัลกอริทึมวิวัฒนาการ
วิธี [8-10] หรือ (Tikhonov) วิธี regularization [11-14].
แม้ว่าวิธีการเหล่านี้ยังคงต้องเผชิญกับความท้าทายหลาย [5] พวกเขา
ได้รับการเปิดเผยเป็นทางเลือกหรือวิธีการที่สมบูรณ์ของ
การวิเคราะห์ทางเคมีไฟฟ้า ความต้านทานสเปกโทรสโก (EIS) ข้อมูล
ที่ได้อาศัยอยู่กับการตีความวงจรสมมูลส่วนใหญ่.
วิธีการข้างหน้าซึ่งงานนี้เป็นอาจจะเป็นน้อย
โดยตรงที่ใช้บังคับกับการทดลองและมุ่งเน้นมากขึ้นเพื่อ
ความเข้าใจพื้นฐานของปัญหา มีการ DRT ผล
ชัดเจนหรือโดยปริยายจากสมมติฐานของรูปแบบและ
การตอบสนอง immittance มีการคำนวณแล้วหรือจำลองจาก
การเพิ่มขึ้นของผลงานที่แตกต่างกัน จุดมุ่งหมายของประเภทนี้
การสร้างแบบจำลองคือการเข้าใจวิธีแตกต่างหรือความผิดปกติจะ
สะท้อนให้เห็นในการตอบสนอง immittance มันเป็นที่น่าสังเกตว่าทั้งสอง
วิธีการย้อนกลับไปข้างหน้าและอาจปรากฏรวมเช่นเดียวกับใน
รุ่น DRT ย้อนหลังที่ทำให้การใช้ห้องสมุดที่กำหนดไว้ล่วงหน้า
DFRTs เพื่อลดรูปแบบการทำงานของพื้นฐาน DFRT (ดู
เช่น [8-10]).
หมู่ พฤติกรรมที่ผิดปกติที่แตกต่างกันได้รับการยอมรับใน
วรรณคดีการตอบสนอง CPE [1,2] ซึ่งจะนำคณิตศาสตร์
รูปแบบของเศษส่วนอำนาจกฎหมาย (FPL) การพึ่งพาความถี่มากกว่า
ช่วง จำกัด ความถี่น่าจะได้รับการแก้ไขมากที่สุดคนหนึ่ง
เพราะ การแพร่หลาย ปัจจุบันการตอบสนองเชิงประจักษ์นี้อย่างกว้างขวาง
ใช้เป็นองค์ประกอบไฟฟ้าเดียวกระจาย [15] แบบจำลอง
ผลกระทบของความแตกต่างหรือความผิดปกติในการตอบสนอง EIS CPE
ต้านทานมีรูปแบบปกติ [16]:
(? mF ซม. 2SA 1) ที่มีพารามิเตอร์ CPE Q และ CPE ตัวแทน
aCPE <1 อย่างไรก็ตามข้อมูลทางกายภาพที่เราสามารถแยก
จากพารามิเตอร์ CPE เกี่ยวกับกระบวนการต้นแบบจริงเมื่อมัน จะถูก
นำมาใช้เป็นองค์ประกอบวงจรเดียวก็ยังไม่ชัดเจน [17,18] สำหรับ
เหตุผลที่มีความเหมาะสมมากขึ้นเพื่อ
ให้พอดีกับข้อมูลที่มีรูปแบบโดยรวมเดียว
กับพารามิเตอร์ที่เกี่ยวข้องกับร่างกายที่หวังสามารถเป็นตัวแทนของ
ปรากฏการณ์ทางกายภาพทั้งหมดที่อยู่ในระบบมากกว่าการแยก
องค์ประกอบเดียวเช่น CPE เป็นกรณีตัวอย่างของ
สามัญ Poisson-Nernst พลังค์ (PNP) และที่ผิดปกติ (PNPA)
รูปแบบการตอบสนองต่อการแพร่กระจายค่าใช้จ่ายอนุภาคซึ่งรวมถึง
ความเป็นไปได้ของทั้งสองสายการบินประจุบวกและลบมือถือ
กับพวกเขามีปฏิกิริยาหรือไม่ทำปฏิกิริยา ที่ขั้วไฟฟ้าเช่นเดียวกับการ
ประมาณการของแต่ละความเข้มข้นของค่าใช้จ่ายและการแพร่กระจายของ
ค่าสัมประสิทธิ์ [19,20]