Several experimental and theoretica

Several experimental and theoretical studies have attempted to elucidate the
state and the structure of the active site of Fe-ZSM-5. The highly dispersed iron complexes
in the zeolite matrix can be found in the forms of isolated ions, binuclear complexes,
oligonuclear complexes, and small aggregates of iron oxide clusters (Berlier
et al., 2002, 2003; Battiston et al., 2003; Jia et al., 2002; Marturano et al., 2000;
Lobree et al., 1999; Choi et al., 2003). A recent study has shown that at very low iron
loadings (Fe=Al0.1), the iron is predominantly in the form of isolated ions
(Pirngruber et al., 2006). At higher exchange levels, the contributions of dimers
and oligomers become important.
Besides Fe-ZSM-5, other iron-containing zeolites are also active for nitrous
oxide decomposition. The iron zeolites with the pentasyl-type frameworks (ZSM-
5, beta, ferrierite) are more active than other iron zeolites (mordenite, faujasite).
However, the activity order is still not conclusive. Mauvezin et al. (1999) have found
that the activity for nitrous decomposition is ranked as Fe-FER > Fe-BEA > Fe-
ZSM-5 >> Fe-FAU
Fe-MOR for the catalysts prepared by liquid-ion exchange
with the exchange level ranging from 10% to 50%. Øygarden and Pe´rez-Ramı´rez
(2006) have recently examined the effect of zeolite frameworks on the activity of
trace iron impurities in zeolites (Fe=Al0.01). An activity trend of Fe-BEA > Fe-
FER > Fe-ZSM-5
Fe-MOR >> Fe-FAU was observed. This different trend indicates
that the activity may be linked with different iron species in the catalysts,
derived from different preparation methods and different iron loadings.
In this study, we investigate the effect of the intra-crystalline nanostructured
pore network on the activity of Fe-exchanged zeolites (Fe-ZSM-5, Fe-BEA, Fe,
FER, Fe-FAU) for the decomposition of nitrous oxide. The active site is modeled
as an isolated Fe cation located at the Brønsted acid site of ZSM-5, and the effects
of the extended zeolitic framework are explicitly included by utilizing a two-layered
ONIOM model (Dapprich et al., 1999). This theoretical approach allows studying
the unperturbed structure-activity relationship of the catalytic process of the
mononuclear iron species located in different frameworks.

ผลลัพธ์ (ไทย) 1:

ศึกษาทดลอง และทฤษฎีต่าง ๆ ได้พยายามที่จะ elucidate การรัฐและโครงสร้างของไซต์ใช้งานอยู่ของ Fe-ZSM-5 คอมเพล็กซ์เหล็กกระจัดกระจายมากในการใช้ซีโอไลต์ เมตริกซ์สามารถพบได้ในรูปแบบของการแยกประจุ binuclear คอมเพล็กซ์สิ่งอำนวยความสะดวก oligonuclear และผลขนาดเล็กของเหล็กออกไซด์คลัสเตอร์ (Berlierและ al., 2002, 2003 Battiston และ al., 2003 เจียและ al., 2002 Marturano และ al., 2000Lobree et al., 1999 Choi et al., 2003) การศึกษาล่าสุดได้แสดงที่ที่เหล็กมากloadings (Fe =อัล 0.1), เหล็กส่วนใหญ่อยู่ในรูปแบบของการแยกประจุ(Pirngruber และ al., 2006) ระดับสูงแลกเปลี่ยน การจัดสรรของ dimersและ oligomers เป็นสำคัญนอกจาก Fe-ZSM-5 ซีโอไลต์อื่น ๆ ประกอบด้วยเหล็กก็ใช้ได้สำหรับไนตรัสแยกส่วนประกอบออกไซด์ ซีโอไลต์เหล็กกับกรอบชนิด pentasyl (ZSM-5 เบต้า ferrierite) จะทำงานมากขึ้นกว่าซีโอไลต์เหล็กอื่น ๆ (mordenite, faujasite)อย่างไรก็ตาม สั่งกิจกรรมเป็นข้อสรุปยังไม่ พบ Mauvezin et al. (1999)ที่จัดอันดับกิจกรรมสำหรับแยกส่วนประกอบไนตรัส Fe FER > Fe-บดินทร์ > Fe -ZSM 5 >> MOR Fe Fe FAU สำหรับสิ่งที่ส่งเสริมโดยการแลกเปลี่ยนไอออนของเหลวกับระดับอัตราแลกเปลี่ยนตั้งแต่ 10% ถึง 50% Øygarden และ Pe´rez-Ramı´rezล่าสุด (2006) ได้ตรวจสอบผลของการใช้ซีโอไลต์กรอบกิจกรรมของติดตามสิ่งสกปรกเหล็กในซีโอไลต์ (Fe =อัล 0.01) แนวโน้มการกิจกรรมของ Fe-บดินทร์ > Fe -FER > Fe Fe-ZSM-5-MOR >> Fe FAU ถูกตรวจสอบ บ่งชี้ว่า แนวโน้มนี้แตกต่างกันว่า กิจกรรมที่อาจเชื่อมโยงกับชนิดต่าง ๆ เหล็กในสิ่งที่ส่งเสริมได้มาจากวิธีการเตรียมที่แตกต่างกันและ loadings เหล็กแตกต่างกันในการศึกษานี้ เราตรวจสอบผลของ nanostructured ภายในผลึกเครือข่ายในการแลกเปลี่ยนเฟซีโอไลต์ (Fe-ZSM-5, Fe-บดินทร์ Fe รูขุมขนFER, Fe FAU) สำหรับการเน่าของไนตรัสออกไซด์ จำลองใช้เป็น cation Fe แยกที่อยู่ไซต์กรด Brønsted ZSM 5 และผลกระทบของกรอบ zeolitic ขยายชัดเจนอยู่ โดยใช้สองชั้นรุ่น ONIOM (Dapprich et al., 1999) วิธีการทฤษฎีนี้ช่วยให้การศึกษาหมายทันทีโครงสร้างกิจกรรมความสัมพันธ์ของกระบวนการตัวเร่งปฏิกิริยาชนิด mononuclear เหล็กอยู่ในกรอบที่แตกต่างกัน

ผลลัพธ์ (ไทย) 2:

หลายการศึกษาทดลองและทฤษฎีได้พยายามที่จะอธิบาย
รัฐและโครงสร้างของเว็บไซต์ที่ใช้งานของ Fe-ZSM-5 แยกย้ายกันไปสูงคอมเพล็กซ์เหล็ก
ในเมทริกซ์ซีโอไลท์ที่สามารถพบได้ในรูปแบบของไอออนแยกคอมเพล็กซ์ binuclear,
คอมเพล็กซ์ oligonuclear และมวลเล็ก ๆ ของกลุ่มเหล็กออกไซด์ (Berlier
et al, 2002. 2003; Battiston et al, 2003;. เจี๋ย et al, 2002;. Marturano et al, 2000;.
Lobree et al, 1999;. Choi et al, 2003). การศึกษาที่ผ่านมาได้แสดงให้เห็นว่าที่เหล็กที่ต่ำมาก
แรง (Fe = อั? 0.1), เหล็กเป็นส่วนใหญ่ในรูปแบบของไอออนแยก
(Pirngruber et al., 2006) ในระดับที่สูงขึ้นจากอัตราแลกเปลี่ยน, การมีส่วนร่วมของ dimers
และ oligomers กลายเป็นสิ่งสำคัญ.
นอกจาก Fe-ZSM-5, ซีโอไลท์ที่มีธาตุเหล็กอื่น ๆ นอกจากนี้ยังมีการใช้งานสำหรับไนตรัส
ออกไซด์สลายตัว ซีโอไลต์เหล็กกับกรอบ pentasyl ชนิด (ZSM-
5 เบต้า ferrierite) มีการใช้งานมากกว่าซีโอไลต์เหล็กอื่น ๆ (มอร์ดิไน, faujasite).
อย่างไรก็ตามเพื่อกิจกรรมที่ยังคงไม่ได้ข้อสรุป Mauvezin และคณะ (1999) พบ
ว่ากิจกรรมสำหรับการย่อยสลายไนตรัสเป็นอันดับเฟ-FER> Fe-BEA> Fe-
ZSM-5 >> Fe-FAU? เฟ-MOR สำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาที่เตรียมโดยการแลกเปลี่ยนของเหลวไอออน
ที่มีระดับการแลกเปลี่ยนตั้งแต่ 10% ถึง 50% Øygardenและ Pe'rez-Ramı'rez
(2006) เมื่อเร็ว ๆ นี้ได้มีการตรวจสอบผลของกรอบซีโอไลท์เกี่ยวกับกิจกรรมของ
ร่องรอยสิ่งสกปรกธาตุเหล็กในซีโอไลต์ (Fe = อั? 0.01) แนวโน้มการทำงานของ Fe-BEA> Fe-
FER> Fe-ZSM-5? เฟ-MOR >> Fe-FAU เป็นที่สังเกต แนวโน้มที่แตกต่างกันแสดงให้เห็น
ว่ากิจกรรมอาจจะเชื่อมโยงกับสายพันธุ์เหล็กแตกต่างกันในตัวเร่งปฏิกิริยาที่
ได้มาจากวิธีการเตรียมที่แตกต่างกันและแรงเหล็กที่แตกต่างกัน.
ในการศึกษานี้เราจะตรวจสอบผลกระทบของการอิเล็กทรอนิคส์ภายในผลึก
รูขุมขนบนเครือข่ายกิจกรรมของ Fe- ซีโอไลต์แลกเปลี่ยน (Fe-ZSM-5, Fe-BEA, เฟ
FER, Fe-FAU) สำหรับการสลายตัวของก๊าซไนตรัสออกไซด์ เว็บไซต์ที่ใช้งานเป็นแบบจำลอง
เป็นไอออนบวกเฟโดดเดี่ยวอยู่ที่เว็บไซต์ของกรดBrønsted ZSM-5, และผลกระทบ
ของกรอบซีโอไลต์ขยายจะรวมอย่างชัดเจนโดยใช้สองชั้น
แบบ ONIOM (Dapprich et al., 1999) วิธีนี้จะช่วยให้การศึกษาเชิงทฤษฎี
ความสัมพันธ์ใจเย็นโครงสร้างการทำงานของกระบวนการเร่งปฏิกิริยาของ
สายพันธุ์เหล็กโมโนนิวเคลียร์อยู่ในกรอบที่แตกต่างกัน

ผลลัพธ์ (ไทย) 3:

การศึกษาทดลองและทางทฤษฎีหลายได้พยายามที่จะอธิบาย
สภาพและโครงสร้างของเว็บไซต์ที่ใช้งานของ fe-zsm-5 . ขอกระจายสารประกอบเชิงซ้อนเหล็ก
ในซีโอไลต์เมทริกซ์ที่สามารถพบได้ในรูปแบบของการแยกไอออน นิวเคลียสของเซลล์เป็น 2 อันซับซ้อน
oligonuclear เชิงซ้อน และกลุ่มเล็ก ๆของกลุ่มเหล็กออกไซด์ ( berlier
et al . , 2002 , 2003 ; battiston et al . , 2003 ; Jia et al . , 2002 ;marturano et al . , 2000 ;
lobree et al . , 1999 ; Choi et al . , 2003 ) การศึกษาล่าสุดได้แสดงให้เห็นว่าที่กระทำเหล็ก
ต่ำมาก ( Fe = อัล  0.1 ) , เหล็กส่วนใหญ่ในรูปแบบของการแยกไอออน
( pirngruber et al . , 2006 ) ในระดับที่สูงขึ้นตรา , ผลงานของหน่วยและิ

เป็นสำคัญ นอกจากนี้ fe-zsm-5 , อื่น ๆเหล็กที่มีซีโอยังใช้งานสำหรับไนตรัส
ออกไซด์การสลายตัว เหล็กละลายน้ำกับ pentasyl ชนิดกรอบ ( zsm -
5 เบต้า ferrierite ) มีการใช้งานมากกว่าแหล่งอื่น ๆ ( ที่มีเหล็ก , ฟาวจาไซต์ ) .
แต่ลำดับกิจกรรมยังไม่ได้ข้อสรุป mauvezin et al . ( 1999 ) พบว่ากิจกรรมการย่อยสลาย
ไนตรัสถูกจัดอันดับให้เป็นเหล็กเฟอร์ > เฟบี > Fe -
หมอ > Fe เฟา
เฟ 5 สำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาที่เตรียมโดยการแลกเปลี่ยนไอออนเหลว
กับตราระดับตั้งแต่ 10% ถึง 50% Ø ygarden และ PE ใหม่แกะı´เรซเรซ
( 2006 ) เพิ่งได้ตรวจสอบผลของซีโอไลต์ กรอบในกิจกรรมของ
ติดตามสิ่งสกปรกในซีโอไลต์เหล็ก ( Fe = อัล  0.01 ) กิจกรรม แนวโน้มของเฟเบีย > Fe -
Fer > fe-zsm-5
เหล็กหม้อ > > Fe เฟาก็สังเกตได้ แนวโน้มที่แตกต่างกันนี้บ่งชี้
กิจกรรม ที่อาจจะเชื่อมโยงกับเหล็กชนิดต่างๆในตัวเร่งปฏิกิริยา
ได้มาจากวิธีการเตรียมที่แตกต่างกันและครอบคลุมเหล็กที่แตกต่างกัน .
ในการศึกษานี้จึงได้ศึกษาผลของภายในผลึก nanostructured
รูขุมขนเครือข่ายในกิจกรรมของเฟแลกเปลี่ยนซีโอไลต์ ( fe-zsm-5 เหล็กบี , Fe ,
Fer , Fe เฟา ) การสลายตัวของไนตรัสออกไซด์ เว็บไซต์ที่ใช้งานแบบ
เป็น การแยกเหล็กตั้งอยู่ที่ br nsted กรดขึ้นเว็บไซต์ของแนวคิด และผลของการขยายกรอบ
zeolitic จะชัดเจนรวมโดยใช้แบบจำลองสองชั้น
oniom ( dapprich et al . , 1999 ) วิธีการทางทฤษฎีนี้จะช่วยให้เรียน
เพื่อสะดวกความสัมพันธ์ระหว่างโครงสร้างของกระบวนการเร่งปฏิกิริยาของ
ปกติเหล็กชนิดอยู่ในกรอบต่าง ๆ